ナノ磁気渦形成の定説を覆す物質の開発に成功

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磁気フラストレーションを利用して創発電磁気応答を巨大化

2019-08-09  理化学研究所,物質・材料研究機構,高エネルギー加速器研究機構,東京大学

理化学研究所(理研)創発物性科学研究センター強相関物性研究グループの車地崇客員研究員(マサチューセッツ工科大学ポストドクトラルフェロー)、十倉好紀グループディレクター(東京大学大学院工学系研究科教授)、物質・材料研究機構の山崎裕一主任研究員、高エネルギー加速器研究機構 物質構造科学研究所の佐賀山基准教授らの共同研究グループは、これまでの定説を覆す微小な磁気渦(磁気スキルミオン[1]、以下スキルミオン)を形成する新たな磁性材料の開発に成功しました。本研究成果は、次世代の情報記憶媒体への応用も期待されるスキルミオン材料の設計指針を大きく刷新し、高集積化・高検出感度化を可能にするスピントロニクス[2]デバイスへの応用につながると期待できます。

従来のスキルミオン物質は、「空間反転対称性[3]が破れている」という状態が実現している磁性体であることが不可欠でした。

今回、共同研究グループは、「磁気フラストレーション[4]」に着目した探索を行い、Gd2PdSi3(Gd:ガドリウム、Pd:パラジウム、Si:ケイ素)の結晶構造には空間反転対称性がある一方で、磁性原子のGdは三角格子状に並んだ状態にあることに着目しました。そして、詳細な電気伝導特性の測定およびスピン構造の解析の結果、この物質中では、数ナノメートル(nm、1nmは10億分の1メートル)サイズの磁気渦が存在しており、創発電磁気応答[5]の一つである「トポロジカルホール効果[6]」が従来のスキルミオン物質より1桁以上も大きく発現することを明らかにしました。

本研究は、米国の科学雑誌『Science』のオンライン版(8月8日付け:日本時間8月9日)に掲載されます。

図 三角格子とその上に実現したスキルミオン格子と創発磁場分布の模式図

※共同研究グループ

理化学研究所 創発物性科学研究センター
強相関物性研究グループ
客員研究員 車地 崇(くるまじ たかし)
(マサチューセッツ工科大学 ポストドクトラルフェロー)
グループディレクター 十倉 好紀(とくら よしのり)
(東京大学大学院 工学系研究科 物理工学専攻 教授)
創発スピン構造研究ユニット
ユニットリーダー 中島 多朗(なかじま たろう)
(東京大学大学院 工学系研究科 量子相エレクトロニクス研究センター 特任准教授)
強相関量子構造研究チーム
チームリーダー 有馬 孝尚(ありま たかひさ)
(東京大学大学院 新領域創成科学研究科 物質系専攻 教授)
強相関量子伝導研究チーム
訪問研究員 マックス・ヒルシュバーガー(Max Hirschberger)
強相関物質研究グループ
技師 吉川 明子(きっかわ あきこ)
グループディレクター 田口 康二郎(たぐち やすじろう)

物質・材料研究機構
統合型材料開発・情報基盤部門 材料データ科学グループ
主任研究員 山崎 裕一(やまさき ゆういち)

高エネルギー加速器研究機構
物質構造科学研究所 放射光科学第一研究系/構造物性研究センター
准教授 佐賀山 基(さがやま はじめ)
准教授 中尾 裕則(なかお ひろのり)

※研究支援

本研究は日本学術振興会(JSPS)科学研究費補助金基盤研究S「磁性体における創発電磁気学の創成(研究代表者:永長直人)」、若手研究B「新規極性強磁性体における電気磁気応答の巨大化およびネール型スキルミオンの開発(研究代表者:車地崇)」、若手研究A「共鳴軟X線小角散乱による磁気テクスチャの観測(研究代表者:山崎裕一)」、科学技術振興機構(JST)戦略的創造研究推進事業さきがけ「スパース位相回復法によるコヒーレント軟X線オペランド計測(研究代表者:山崎裕一)」による支援を受けて行われました。

背景

「磁気スキルミオン」(以下、スキルミオン)とは、磁性体中の磁石のもととなる磁気モーメント(個々の原子が持つ小さな棒磁石)が渦状に配列したもので、典型的な大きさは数十~数百ナノメートル(nm、1nmは10億分の1メートル)です。この磁気渦は、金属中の電子にトポロジカルな効果を及ぼし、電子はそこにあたかも強い磁場が存在するかのようにふるまいます。これは「創発磁場」と呼ばれており、電流の流れる方向が曲がる効果「トポロジカルホール効果」として実際に観測できます。このように、電気的にスキルミオンの存在を検出できることから、スキルミオンを情報記憶媒体として用いる新しい磁気メモリの開発なども提案されています。

これまでスキルミオンは、キラリティ[7]を持つ結晶や磁性薄膜表面などのいくつかの磁性体中で報告されてきましたが、それらはどれも結晶格子において、「空間反転対称性が破れている」という状態が実現していることが不可欠とされていました。この理由は、空間反転対称性のある物質では、スピンがねじれて配列する微視的メカニズムが打ち消し合うため、スキルミオンが熱平衡状態として安定化しないと考えられてきたからです。この考え方は、新しいスキルミオン材料の設計指針に強い制約を課すもので、材料候補としてはこの条件を満たした物質のみということになります。

しかし、それでは応用上有用な材料に巡り会う機会を大きく狭めてしまいます。そこで共同研究グループは、より広い材料候補から探索できるように、スキルミオン安定化に対して従来とは異なるアイディアが必要だと考えました。

研究手法と成果

共同研究グループはまず、より多くの物質で適用できるシンプルな方法でスピンのねじれを生じさせる方法を検討しました。その結果、磁性体において頻繁に現れる「磁気フラストレーション」と呼ばれる現象を利用すれば、空間反転対称性の破れの制約を克服できることに気づきました。磁気フラストレーションは、例えば磁性原子を三角格子に並べるだけという極めて簡単な方法で実現できることが特徴です。そのような結晶中では、スピン間の相互作用が格子の幾何学的要因によって自動的に競合を起こしやすくなり、ねじれたスピン配列が安定化するのに有利に働くことが知られています。実際、先行するいくつかの理論研究では、熱揺らぎ[8]や磁気異方性などの効果があれば、磁気フラストレーション系でスキルミオンが安定化する可能性があることが提案されていました。しかし、実験的にスキルミオンの発現を確かめた例はまだありませんでした。

そこでこの新しい設計指針の下、新しいスキルミオン物質の探索を進め、ガドリニウム(Gd)、パラジウム(Pd)、ケイ素(Si)からなる金属間化合物[9]Gd2PdSi3の結晶構造には空間反転対称性がある一方で、磁性原子のGdは三角格子状に並んだ磁気フラストレーションの状態にあることに着目しました(図1a)。浮遊帯溶融法[10]により育成した単結晶について、スピンのねじれた配列を観測できる共鳴X線散乱[11]実験を行ったところ、単結晶の三角格子に垂直な方向に磁場をかけたときだけ、スキルミオンが格子状に配列する磁気スキルミオン格子[1]状態が実現していることが分かりました(図1b,c)。

また、スキルミオンの大きさが2.5nm程度であり、従来の典型的なサイズより1桁も小さい磁気渦が安定化していることが分かりました(図1b)。これまでの空間反転対称性の破れた物質では、スピンのねじれのメカニズムとして電子の相対論的効果[12]を利用していますが、この効果は非常に小さく、スピンのねじれの長さスケールを小さくするのに不利に働くため、スキルミオンの縮小化を制限していました。これに対して、今回の磁気フラストレーションを利用する方式では、スピンのねじれに相対論的効果は関係ないために、より小さなスキルミオンの実現につながったと考えられます。この結果は、新原理によって安定化したスキルミオンの優位性の一つの特徴であり、磁気渦の集積密度の大幅向上につながると考えられます。

さらに、スキルミオンを電気的な信号として検出することに成功しました。スキルミオン格子相においてのみ、大きなトポロジカルホール効果の発現を発見しました(図2a)。磁場の値を変化させ、スキルミオン格子相の外の領域へ移行すると、急激にホール抵抗率が減少していることが分かります(図2b)。これは、スキルミオンが伝導電子に著しく創発磁場を及ぼしていることを示しています。

また、トポロジカルホール抵抗率の大きさは、よく研究されているスキルミオン物質の一つであるマンガンシリコン合金(MnSi)における値より1桁以上も大きいことが分かりました。スキルミオンが電子に及ぼす創発磁場の値は、スキルミオンサイズの二乗の逆数に比例して増大すると考えられており、この結果は、磁気フラストレーションを利用することによって実現した極小サイズのスキルミオンの効果を表しています。このように、新原理によるスキルミオン安定化の戦略が、スキルミオンの情報担体としての高検出感度化にも有効であることを明らかにできました。

今後の期待

磁気フラストレーションを利用した新たな材料設計指針により、空間反転対称性の破れを必須としてきたこれまでのスキルミオン物質開発研究に課されてきた多くの制約を克服できることが明らかになりました。

磁気フラストレーションは三角格子に限らず、カゴメ格子などにおいても実現しやすいことが知られています。今回の研究で開拓した設計指針を適用することにより、これから多くのより巨大な電磁気応答を示す磁気スキルミオン物質の発見が期待でき、スキルミオンを情報媒体としたスピントロニクスデバイスへの応用につながると考えられます。

原論文情報

Takashi Kurumaji, Taro Nakajima, Max Hirschberger, Akiko Kikkawa, Yuichi Yamasaki, Hajime Sagayama, Hironori Nakao, Yasujiro Taguchi, Takahisa Arima, and Yoshinori Tokura, “Skyrmion lattice with a giant topological Hall effect in a frustrated triangular-lattice magnet”, Science, 10.1126/science.aau0968

発表者

理化学研究所
創発物性科学研究センター 強相関物性研究グループ
客員研究員 車地 崇(くるまじ たかし)
(マサチューセッツ工科大学 ポストドクトラルフェロー)
グループディレクター 十倉 好紀(とくら よしのり)
(東京大学大学院 工学系研究科 教授)

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