長寿命核分裂生成物の半減時間を9年以下に短縮～高速炉を用いた効率的な核変換法を提案～

2020-01-14 東京工業大学,東北大学,東京都市大学,日本原子力研究開発機構

【要点】

高速炉を利用し4種類の長寿命核分裂生成物を効率的に短寿命化・減量
新しいLLFPターゲット集合体を考案
LLFPターゲットおよび減速材の材料特性、製造性を実験により実証

【概要】

東京工業大学科学技術創成研究院先導原子力研究所の千葉敏教授、東北大学の若林利男名誉教授、東京都市大学工学部原子力安全工学科の高木直行教授、日本原子力研究開発機構の舘義昭博士らは、原子力発電所の放射性廃棄物に含まれる長寿命の核分裂生成物（LLFP、用語1）であるセレン（⁷⁹Se）、テクネチウム（⁹⁹Tc）、パラジウム（¹⁰⁷Pd）、ヨウ素（¹²⁹I）の4種について高速炉（用語2）の炉心周辺に装荷することで、数10万年から1000万年以上の半減期を有するこれらの核種が半分になるのに要する時間を9年以下に短縮する方法を見出した。

この新LLFPターゲット集合体は、YD₂およびYH₂減速材（用語3）を組み合わせ、さらにLLFPのテクネチウムを熱中性子フィルター材料として使うことにより、隣接する燃料集合体の熱スパイク（用語4）を抑制しつつ、効率的な核変換を行うことができる。本方式はLLFPの同位体分離を要さないことも特徴である。

4核種の新LLFPターゲット集合体をナトリウム冷却MOX燃料（ウランとプルトニウムの混合酸化物）高速炉のブランケット領域に装荷した場合、サポートレシオ（SR、用語5）1以上を確保しつつ、約8 %／年の高い核変換率が達成できる。またLLFPターゲット、YH₂およびYD₂減速材の材料特性と製造の実験を通じLLFPターゲット集合体の実現性が明らかとなった。さらに、今後の効果的な再処理方法の実現により、これらの核種量を最終的に1/100程度まで低減させる可能性が拓かれた。

文部科学省国家課題対応型研究開発推進事業原子力システム研究開発事業により東工大が委託を受けた「高速炉を活用したLLFP核変換システムの研究開発」の成果で、成果は「Scientific Reports」に2019年12月16日にオンライン掲載された。

図1　高速炉におけるLLFPターゲット集合体の装荷位置

●背景

高速炉は、余剰中性子を活用することにより、消費した以上の燃料を増殖したり、廃棄物として生成したLLFPやマイナーアクチニド（MA、用語6）を低減するなど、さまざまな目的に活用できる。MAおよびLLFPの核変換に関する多くの研究が行われている。LLFPに関しては環境への影響を低減するという観点から重要な6核種の核変換研究が実施されている。6種のLLFPは⁷⁹Se、⁹³Zr（ジルコニウム）、⁹⁹Tc、¹⁰⁷Pd、¹²⁹I、¹³⁵Cs（セシウム）である。

本研究グループではこれまでにナトリウム冷却酸化物燃料高速炉の炉心周辺にYD₂減速材を適切に配置したLLFPターゲット集合体を装荷することにより、これら6種のLLFPを同時に核変換しサポートレシオ（SR）を1以上とする方法を明らかにしてきた。

しかしながら、この方法の核変換率は低いため、大量のLLFPを装荷し繰り返し照射のためリサイクルする必要があった。これにより、リサイクル中にLLFPが失われる可能性がある。高い核変換率を達成することは、LLFPターゲットをリサイクルする際のロスの削減に重要である。

6種のLLFPすべてについて高い核変換率とサポートレシオ>1を同時達成することは困難である。特に¹³⁵Csと⁹³Zrは中性子吸収断面積が低いため非常に難しいと考えられている。そのため地層処分上も問題となる⁷⁹Se（半減期33万年）、¹²⁹I（同1570万年）に加えて⁹⁹Tc（同21万年）および¹⁰⁷Pd（同650万年）を高い核変換率を達成する対象核種として選択した。

高い核変換率を達成するためには、LLFPターゲット内の減速材の割合を増加させることにより、熱中性子の数を増やす必要がある。この目的のために、先行研究で用いられた重水素（D）に加えて、水素（H）を適用するシステムを考案した。重水素と水素を組み合わせることにより、LLFPターゲット集合体に隣接する燃料集合体内の燃料ピン出力増加増大（熱スパイク）を抑制しつつ、高い核変換率を達成することが必要となる。

今回の研究では、同位体分離を行うことなく4種の長寿命核分裂生成物（⁷⁹Se、⁹⁹Tc、¹⁰⁷Pd、¹²⁹I）を高速炉の炉心周辺に装荷して高い核変換率を達成する方法を明らかにした。さらに、LLFPおよび減速材の材料特性と製造に関する実験により、LLFP核変換ターゲットの実現可能性も明らかにした。

●研究成果

解析にはモンテカルロコードのMVPコードとMVP-burnコード（用語7）を、核断面ライブラリーはJENDL-4.0（用語8）を使用した。図1に高速炉におけるLLFPターゲット集合体の装荷位置を、表1に本手法による放射能半減期間短縮の度合いを示す。

図1　高速炉におけるLLFPターゲット集合体の装荷位置

表1 高速炉におけるLLFPの核変換による寿命短縮効果

⁷⁹Seの場合、高い核変換率と隣接する燃料集合体の出力ピークの低減の観点から、ZnSe（セレン化亜鉛）とYD₂の体積比は1：9に設定され、核変換率は10.4 %／年になった。また、SRは約28を達成したことがわかった。

⁹⁹Tcの場合、隣接する燃料集合体の出力ピークを抑制するために、減速材としてYH₂とYD₂を混合する手段を取った。 YH₂とYD₂の体積比を6：4に変更し、⁹⁹Tcと減速材（YH₂ + YD₂）の体積比を1：9に変更すると、変換率は7.9 %／年だった。SRは4.3で、SR > 1を満たしている。

¹⁰⁷Pdの場合、PdとYD₂の体積比を1：9に設定することにより、変換率は8.0 %／年だった。これは、高い変換率と隣接する燃料集合体の出力ピークの低減の観点からである。SRは1.8を達成することも分かった。

¹²⁹Iについては、熱中性子フィルターを備えた新しい¹²⁹Iターゲット集合体（図2参照）を発明し、隣接する燃料集合体の出力ピークを抑制した。熱中性子フィルターとして、¹²⁹Iターゲット集合体の外層がTcに置き換えられた。TcピンのTcの体積比を40 %に変更し、BaI₂とYH₂の体積比を1：9に変更することにより、変換率は7.5 %／年、SRは1.5だった。

図2　LLFPターゲット集合体の¹²⁹Iピンと⁹⁹Tcピンの配置

LLFP核変換ターゲットの実現可能性は、LLFPターゲット、YH₂およびYD₂減速材の材料特性と製造に関する実験を通じて明らかにした。

これらの結果、LLFPを同位体分離を行うことなく高速炉のブランケット」領域に装荷することにより、表1のように⁷⁹Seは7年、⁹⁹Tc、¹⁰⁷Pd、¹²⁹Iを9年以下の照射時間で半分に減量可能であることが示された。これは放射能半減に要する時間を、約1/2万から1/200万に短縮できることを意味する。また、照射したLLFPターゲットの再処理方法を効率化することにより最終的な廃棄物量として1/100まで低減可能となることが分った。これにより地層処分の負担となる長寿命の放射性廃棄物処理に対する重要な進展が得られた。

●今後の展開

今後はLLFPのリサイクルを考慮した核変換システム全体の研究が必要であると考える。LLFP核変換ターゲットの分離と回収のロス率を考慮し長寿命核分裂生成物を1/100まで低減する高速炉LLFP核変換システムの構築を目指す。また、軽水炉の使用済み燃料に含まれるLLFPを処理するシステムの研究も進めていく予定である。

【用語説明】

（１）核分裂生成物（LLFP）：

Long Lived Fission Products の略。使用済み核燃料に含まれる核分裂生成物のうち、特に半減期の長いセレン（⁷⁹Se、半減期33万年）、ジルコニウム（⁹³Zr、同153万年）、テクネチウム（⁹⁹Tc、同21万年）、パラジウム（¹⁰⁷Pd、同650万年）、スズ（¹²⁶Sn、同23万年）、ヨウ素（¹²⁹I、同1570万年）、セシウム（¹³⁵Cs、同230万年）の7核種を示す。本研究では、このうち¹³⁵Cs、¹²⁶Sn、⁹³Zrを除く4核種を短半減期（または安定核種）に高核変換するシステムを提案した。

（２）高速炉：

核分裂で発生する中性子を減速させることなく次の核分裂に利用する原子炉。特にプルトニウムにおいて、核分裂の起きる中性子のエネルギーが高いほど吸収された中性子あたりに発生する中性子が多く、また燃料以外への中性子吸収が減少する。その分、原子炉の運転維持以外に利用できる余剰中性子が増し、核燃料の増殖や不要核種の変換に回すことが可能である。