量子ドットにマンガン不純物を添加することで、光化学や光電面への自由電子の高効率発生を実現 Manganese impurities added to quantum dots enable high-efficiency generation of free electrons for use in photochemistry and photocathodes
2022-05-05 ロスアラモス国立研究所(LANL)
このプロジェクトのロスアラモス国立研究所主任研究員、ビクター・クリモフ氏は、「私たちが行ったのは、特別な大きさの量子ドットにマンガンを加えることで可能になった、いわゆる『スピン交換』のプロセスを使って、マンガンイオンから量子ドットの電子にエネルギーを急速に押し出すことです。これにより、最終的に電子は「自由な」非結合状態に到達し、脱却することができるのです。」
この新プロセスでは、複数のマンガンイオンのエネルギーを組み合わせて使用します。そのため、可視光領域の低エネルギー光子で駆動することができる。このため、二酸化炭素の変換や太陽燃料の生成など、太陽電池の光化学反応の駆動源として非常に有効なプロセスである。
＜関連情報＞
- https://discover.lanl.gov/news/0504-quantum-dots
- https://www.nature.com/articles/s41566-022-00989-x
多段階スピン交換オージェ電離による磁気ドープ量子ドットの高効率光電子放出 High-efficiency photoemission from magnetically doped quantum dots driven by multi-step spin-exchange Auger ionization
Clément Livache,Whi Dong Kim,Ho Jin,Oleg V. Kozlov,Igor Fedin & Victor I. Klimov
Nature Photonics Published: 02 May 2022
DOI:https://doi.org/10.1038/s41566-022-00989-x
Abstract
Materials displaying electron photoemission under visible-light excitation are of great interest for applications in photochemistry, photocathodes, advanced electron beam sources and electron microscopy. We demonstrate that in manganese-doped CdSe colloidal quantum dots (CQDs), two-step Auger up-conversion enables highly efficient electron photoemission under excitation with visible-light pulses. This effect is enabled by extremely fast, subpicosecond Auger-type energy transfer from excited manganese ions to an intrinsic CQD exciton. Since the rate of this process outpaces that of intraband cooling, the high-energy ‘hot’ electron produced by the first Auger-excitation step can be efficiently promoted further into the external ‘vacuum’ state via one more manganese-to-CQD energy-transfer step. This CQD ionization pathway exploits exceptionally large uphill energy gain rates associated with the spin-exchange Auger process and leads to photoemission efficiencies of more than 3%, orders of magnitude greater than in the case of undoped CQDs. We demonstrate that using this phenomenon, we can achieve high-yield production of solvated electrons (>3% internal quantum efficiency), which makes it of considerable utility in visible-light-driven reduction photochemistry.
