2022-06-14 理化学研究所
理化学研究所（理研）光量子工学研究センターテラヘルツ量子素子研究チームの王利研究員、林宗澤研究員、平山秀樹チームリーダーらの研究チームは、小型で高出力のテラヘルツ（THz）光[1]レーザー素子として実用化が期待されるテラヘルツ量子カスケードレーザー（THz-QCL）[2]の室温以上における発振動作を初めて理論的に予測しました。
本研究成果は、透視検査や無線通信、THz-LiDAR[3]などの応用に向けたTHz-QCL光源の実用化に貢献すると期待できます。
今回、研究チームは、これまで低温でしか動作しなかったTHz-QCLの高温動作を可能にするため、動作機構を刷新する量子構造を取り入れました。その結果、従来の最高動作温度である250K（-23℃）を大幅に上回る340K（67℃）でレーザー発振が可能であることを、テラヘルツ量子カスケードレーザー（THz-QCL）[4]を用いた厳密解析により明らかにしました。複数のリーク電流経路を完全に遮断する「アイソレート3準位機構[5]」と、従来の共鳴トンネル注入[6]を改変した「間接注入機構[7]」を用いることで高温動作が可能になり、これを実現する「変形2量子井戸型構造[8]」を導入することで、初めて室温以上でレーザー発振に必要な光利得[9]が得られることを示しました。
本研究は、科学雑誌『Applied Physics Express』（4月22日付）に掲載されました。
THz-QCLの新規構造（左）と光利得の解析結果（右：最高動作温度は340Ｋ）
背景
テラヘルツ（THz）光は、さまざまな物質を透過する「電波」としての高い透過性の性質と直進性に優れた「光」としての高い分解能の性質の両方の性質を併せ持ちます。そのため、透視・非破壊検査用光源として注目されているほか、THz無線通信、THz-LiDAR、生物学や医学、超高速分光など幅広い応用分野への波及が期待されています。特にTHz光を光源とした「テラヘルツ量子カスケードレーザー（THz-QCL）」は、小型、高効率・高出力、狭線幅、連続発振、安価、高耐久性などの特徴を持つ優れた半導体レーザーとして実用化が期待されています。
THz-QCLは、半導体超格子構造[10]にバイアス電圧を印加して階段状に量子準位を形成し、そこに電子を滝（カスケード）のように流して、得られたバンド内遷移発光を用いて動作させます。階段状の量子準位を200周期程度形成し、一つの電子が何度も発光遷移を繰り返すことで高出力動作が得られます。
しかし、従来THz-QCLは低温でしか動作せず、室温発振が難しいことが実用化への大きな課題となってきました。これまでに報告された最高動作温度は250K（-23℃）です。その理由は、熱的な制限要因（図1右に示すkTライン）と、6THz以上の周波数領域で起こるガリウムヒ素（GaAs）材料における、電子-LOフォノン散乱[11]による強い光吸収にあります（図1右）。
そこで本研究では、THz-QCLの300K（27℃）以上の室温動作を実現し、THz光源としての実用化を促進することを目的としました。
図1 テラヘルツ量子カスケードレーザー（THz-QCL）
(左上) THz-QCLの外観写真。
(左下) THz-QCLのGaAs系半導体構造の模式図。
(右) これまでに報告されている動作温度と動作周波数の関係。
従来の動作温度の最高値は250K（-23℃）である。6THz以上の周波数領域では、電子-LOフォノン散乱による強い光吸収が起こる。
研究手法と成果
THz-QCLの発振エネルギーは、3THzで12ミリ電子ボルト（meV）と小さく、室温における電子のエネルギー（26meV）よりも小さいため、室温動作を実現するには、熱励起電子による電子リークが大きな制限要因となります注）。GaAs系半導体を用いたTHz-QCLでは、電子-LOフォノン散乱による強い光吸収が36meV（9THz）で起こり、熱励起電子によるLOフォノン散乱を介した電子リークチャネルが問題となります。従って、室温動作を実現するには、これらのリークチャネルの全てを遮断する必要があります。そのため研究チームは、動作に関わる三つの量子準位を他の準位から完全に分離（アイソレート）する機構を提案しました。
室温動作が可能なTHz-QCLの動作機構を図2に示します。レーザー発振に必要な光利得を得るために、発振上位準位（ULL）と発振下位準位（LLL）の間で、室温で反転分布[12]を効率良く起こす構造となるように、以下の三つの条件を提案しました。
条件1）
従来の共鳴トンネル注入を改変した「間接注入機構」の導入（図2左の④）
注入準位（IL）から発振上位準位（ULL）に電子の注入を行う際に、従来の共鳴トンネル注入を用いると、注入準位（IL）の電子にエネルギー広がりがあるため、発振上位準位（ULL）および発振下位準位（LLL）への同時注入が起こってしまい、反転分布を阻害します。また、電子が停滞しがちです。そこで、LOフォノン散乱の高速過程を用いて、注入準位（IL）から発振上位準位（ULL）へ電子を注入することにより、室温において発振上位準位（ULL）への選択的な電子の注入が可能となり、大きな反転分布が起こり、高い光利得が得られます。
条件2）
隣接準位への電子リークチャネルの遮断（アイソレート3準位機構の実現）
動作に関与する3準位（IL、ULL、LLL）を他の準位からアイソレートして、電子リークチャネルを完全に遮断する方法を提案しました。上空リーク準位（HLL）へのリークチャネル（図2左の①）を遮断するために、発振上位準位（ULL）から上空リーク準位（HLL）までのエネルギー差を62meV（26meV+36meV）以上確保します（図2右）。さらに、隣のモジュールの離れた準位へのトンネルによる水平リークチャネル（図2左の③）を遮断するために、量子井戸[13]間の注入バリア層[14]を厚くし、隣の準位のエネルギーを上方へシフトさせます。
条件3）
熱励起電子LOフォノン散乱の低減（図2左の②、右の②）
室温の熱的エネルギー（26meV）がLOフォノン散乱エネルギー（36meV）に近いことから、THzの発振準位間において、熱励起電子LOフォノン散乱による電子リークが本質的に発生します。この確率を低減するために、発振上下準位の波動関数を空間的に離す（対角遷移[15]割合を増やす）ことで、LOフォノン散乱確率を低減します。波動関数を離すと、発光確率自身も下がってしまうため、発光確率とLOフォノン散乱確率の間でバランスをとる必要があります。そこで、対角遷移割合を適切に選び、室温での光利得を実現しました。
図2 室温動作THz-QCLの動作機構
(左)「アイソレート3準位機構」における各準位のエネルギー配置と遷移の様子。
(右)室温における熱励起電子リークチャネルの遷移エネルギーの関係図。
次に、これら3条件を満たす「変形2量子井戸型構造」を発案しました（図3左）。変形2量子井戸型構造では、量子井戸の中に小さいバリア層を設けることで、上空リーク準位（HLL）のエネルギーを上に押し上げ、発振上位準位（ULL）から大きく乖離させています。さらに上空リーク準位（HLL）を離すことで、電子リークチャネルを完全に遮断しています。発光準位間の対角遷移割合は、量子井戸間のバリア層の膜厚を変えてコントロールをしています。また、発振上位準位（ULL）からの水平リークを遮断するために注入バリアを厚めに設計しています。
従来の「2量子井戸型構造」では、さまざまな電子リークチャネルが存在しており、それによって光利得は低減することが示されています。一方、今回の高温型の変形2量子井戸型構造では300K（27℃）でも電子リークチャネルが全て遮断され、レーザー発振に必要な高い光利得を得ることができます（図3右）。
図3 THz-QCLの新規構造
(左)提案した「変形2量子井戸型構造」のバンドプロファイルと量子準位配置。
(右)発振動作時の電流密度の解析結果。全ての電子リークチャネルの遮断が実現している。
さらに、発振準位の対角遷移の割合を大きくし、振動子強度[16]を0.18程度に低減したときに、熱励起電子によるLOフォノン散乱リークチャネルが低減され、大きな反転分布が起こることが分かりました（図4）。300Kにおいて、導波路の光損失を打ち消すのに十分な光利得が得られ、室温でのレーザー発振が可能であり、最高動作温度は340K（67℃）であることが示されました。
図4 300～340Kにおける光利得の解析結果
振動子強度0.18程度で光利得が得られ、最高動作温度は340K（67℃）であることが分かった。
最後に、上記の提案に基づき、実際にGaAs/AlGaAs系THz-QCLを作製し、高温動作を試みました（図5）。GaAs/AlGaAs超格子構造は、分子線エピタキシー（MBE）法[17]を用いて精度よく成膜しました。その結果、これまでテラヘルツ量子素子研究チームで実現した最高動作温度は160K（-113℃）程度であったのに対し、202K（-71℃）の動作温度を達成し、動作温度が向上しました。
ただし、300Ｋ以上の動作温度が実現していないのは、QCL構造の結晶成長の際の、超格子の膜厚揺らぎが原因であると考えられます。今後は、より精密な結晶成長を行い、膜厚揺らぎの精度を0.2％程度に抑えることで高温動作が可能になると考えています。
図5 作製したGaAs/AlGaAs THz-QCLによる発振動作の確認
(左)作製したGaAs/AlGaAs THz-QCL構造。
(右)各温度における発振動作のグラフ。202K（-71℃：一番下の線）レーザーの発振が可能だった。
注）2019年2月15日プレスリリース「高温動作可能な高出力テラヘルツ量子カスケードレーザー」
今後の期待
本研究では、テラヘルツレーザー光源として実用化が期待されているTHz-QCLの室温以上の温度における発振動作を初めて理論的に予測しました。本提案の構造を作製することで、今後、THz-QCLの室温動作が期待され、透視検査や無線通信、THz-LiDARなどの応用に向けた実用化に大きな貢献が期待できます。
補足説明
1.テラヘルツ（THz）光
周波数が1テラヘルツ（電場と磁場が1秒間に1兆回振動）程度の電磁波。膨大な電磁波スペクトル上では、電波と光の中間に位置している。X線と同じようにさまざまな物質を透過する能力があるが、X線と比べて光子エネルギーは極めて低く安全性が高い。
2.テラヘルツ量子カスケードレーザー（THz-QCL）
テラヘルツ（THz）の周波数で動作する量子カスケードレーザー。テラヘルツの周波数帯は、0.5～30THz（波長だと600～10 mに相当）である。量子カスケードレーザーは、半導体超格子構造にバイアス電圧を印加し階段状に量子準位を形成し、そこに電子を滝（カスケード）のように流して、得られたバンド内遷移発光を用いて動作させる原理の半導体レーザー。階段状の量子準位を200周期程度形成し、一つの電子が何度も発光遷移を繰り返すことで高出力動作が得られる。これまでに1.2～5.4THzの領域でレーザー動作が実現している。THz-QCLはTerahertz Quantum-Cascade Laserの略。
3.THz-LiDAR
LiDARとはLight Detection And Ranging（光による検知と測距）の略称で、近赤外光や可視光を使って対象物に光を照射し、その反射光を光センサーでとらえ距離を測定するリモートセンシング（離れた位置からセンサーを使って感知する）方式のこと。近赤外光を使ったLiDARは分解能が高いが、霧などの天候に性能が左右される。また、電波を使ったレーダー（RADAR；Radio Detecting And Ranging、電波による検知と測距）
は波長が長いため分解能に制限がある。それに対し、THz-LiDARは分解能も高く、天候にも左右されない点で大変優れている。
4.非平衡グリーン関数法（NEGF法）
熱平衡状態からある程度離れた状態（非平衡状態）の電子の状態を解析する手法で、多数の量子準位間における電子のエネルギー遷移の様子と空間的な電子フロー（輸送特性）を一度に解析できる手法。半導体電子デバイスの解析などに有用である。NEGFはNon-Equilibrium Green Functionの略。
5.アイソレート3準位機構
THz-QCLの動作に基本的に必要な三つの量子準位（発振上位準位、発振下位準位、注入準位）を、動作に関与しない他の量子準位から、エネルギーと空間を乖離させた機構。QCL動作における電子リークチャネルを遮断するために本研究で取り入れた機構である。室温動作ではさまざまな電子リークチャネルが発生し、光利得が著しく低減されてしまうが、本機構を導入することで電子リークチャネルが遮断され、340Kの高温でも光利得が維持されることが示された。
6.共鳴トンネル注入
QCLの電子注入機構の一つで、共鳴トンネル現象を用いて注入準位から発振上位準位へ、ほぼ水平に（エネルギーロスなしに）電子を注入する機構。THz-QCLの高温動作では、注入準位の電子のエネルギー分布に広がりがあるため、発振上位準位と発振下位準位の両方に電子が注入され、高温動作では反転分布を阻害する傾向にある。
7.間接注入機構
QCLの電子注入機構の一つで、上空に設けた注入準位から電子-LOフォノン散乱を用いて、発振上位準位に電子を注入する機構。電子-LOフォノン散乱エネルギー（36meV）程度、上空に離して注入準位をもうけることで、発振上位準位のみに選択的に電子が注入され、発振下位準位には注入されないため、大きな反転分布が確保できる。THz-QCLの高温動作、および低周波数のTHz-QCLで大きな反転分布が得られ、効果を発揮する。
8.変形2量子井戸型構造
本研究で提案したアイソレート3準位機構を実現するために取り入れた量子井戸構造。THz-QCLの動作モジュールの1周期を2量子井戸で形成し、そのうち1量子井戸の中に小さいバリアを設けることで、上空のリーク準位のエネルギーのみを上に押し上げ、発振上位準位から大きく乖離させることが可能となった。電子リークチャネルを遮断する効果が高いという特徴がある。
9.光利得
レーザー媒質内で反転分布が形成された際に現れる負の吸収光利得が生成されると、誘導放出が生じ、光の増幅が起こる。共振器内を伝搬する光が増幅される度合い（単位は1/cm）を光利得という。共振器の導波路損失を打ち消して、光が共振器を1往復する間に光強度が減衰せず1倍に保たれれば、レーザー発振が起こる。
10.超格子構造
化合物半導体の混晶組成比が異なる2種類、もしくは数種類の薄膜層を、周期的、もしくはランダムに積層した構造のこと。今回研究で用いているTHz-QCLの発光層はGaAs/AlGaAsの薄膜層で構成されており、6層の薄膜層を1周期とした超格子構造となっている。
11.電子-LOフォノン散乱
LOフォノンとは、結晶の格子振動のうち縦光学（LO；Longitudinal Optical）モードの格子振動のこと。電子-フォノン散乱とは、縦光学モードの格子振動によって電子がエネルギーを失う散乱過程のこと。GaAs半導体では、電子-LOフォノン散乱のエネルギーは36meV（9THzに相当）であり、非常に大きな吸収が起こる。そのため、9THz付近の周波数（5～12THz）でGaAs系のTHz-QCLのレーザー発振は困難である。
12.反転分布
レーザー発振に関わる二つの量子準位間において、上位準位の電子割合が多く、下位準位の電子割合が小さい状態のこと。レーザー媒質の光利得は反転分布に比例しており、反転分布が起こらないとレーザー発振は起こらない。THz-QCLでは反転分布を起こすために、下位準位の電子を電子-LOフォノン散乱の高速過程を用いて強制的に引き抜く機構を用いている。
13.量子井戸
半導体光デバイスの発光層として用いられる構造で、電子閉じ込め効果により高効率発光を得る目的で用いられる。半導体中の電子の波長程度の厚さ（5～15nm）の薄膜の井戸層と、それを囲む薄膜のバリア層から構成され、電子の波動関数を閉じ込めることにより、発光遷移確率を向上させ、高効率発光が得られる。今回用いているTHz-QCLでは、二つの量子井戸が1モジュールとして動作しており、量子閉じ込め効果を用いて、レーザー発振準位、注入準位と電子引き抜き準位を形成している。2量子井戸で、発光遷移だけでなく、電子注入と電子引き抜き、電子輸送の各現象を担っている。
14.バリア層
半導体電子・光デバイスにおいて、電子の閉じ込め効果を用いた高効率発光層（量子井戸）層を形成するための電子の障壁となる層のこと。または、同デバイスにおいて、電子の反射・透過・輸送を制御するために用いられる薄膜の電子障壁層のこと。
15.対角遷移
レーザー発振の上位準位と下位準位の波動関数を、通常であれば空間的に同じ場所に配置（垂直遷移）して、発光効率を向上させる。しかし、垂直遷移にすると、電子-LOフォノン散乱による電子リークも大きくなり、反転分布が起こらない。図に示すように、上位準位と下位準位を空間的に分離させて、斜めに遷移させる（対角遷移）ことによって、電子-LOフォノン散乱は大幅に減少し、反転分布が効率良く起こる。対角遷移の際は、電子リークばかりでなく、レーザー発振に必要な発光遷移確率も小さくなる。これらはトレードオフの関係にあり、高温動作のための対角遷移の割合（波動関数の乖離度）には最適値が存在する。
16.振動子強度
量子準位間で光の吸収・放出が起こる際に電気双極子遷移する強さを表す量である。今回のQCLの動作では、発振準位の波動関数同士が空間的に近ければ（垂直遷移）振動子強度は大きく、空間的に離れていれば（斜め遷移、または対角遷移）小さい。振動子強度が大きければ、発光遷移確率とLOフォノン散乱確率の両方ともに大きくなる。室温発振のためにLOフォノン散乱確率を小さく押さえるためには、振動子強度はある程度小さく抑える必要がある。
17.分子線エピタキシー（MBE）法
高品質な薄膜を成膜する方法の一つ。超高真空（約10-7Pa）中で高純度の元素材料を加熱蒸発させ、加熱した基板上で薄膜を成長させる方法。分子線エピタキシー法は、薄膜結晶成⻑方法として高品質な半導体超格子や半導体量子構造作製に用いられる。
研究チーム
理化学研究所 光量子工学研究センター
テラヘルツ量子素子研究チーム
研究員 王 利（ワン・リ）
研究員 林 宗澤（リン・ソウタク）
研修生 陳 明曦（チェン・ミイシ）
研修生 三好 哲平（ミヨシ・テッペイ）
（ウォータールー大学 博士課程学生）
チームリーダー 平山 秀樹（ヒラヤマ・ヒデキ）
（開拓研究本部 平山量子光素子研究室 主任研究員）
原論文情報
Li Wang, Tsung-Tse Lin, Thomas Grange, Ke Wang, and Hideki Hirayama, “Limitation of parasitic absorption in designs of three-state terahertz quantum cascade lasers with direct-phonon injection”, Applied Physics Express, 10.35848/1882-0786/ac4e26
発表者
理化学研究所
光量子工学研究センター テラヘルツ量子素子研究チーム
研究員 王 利（ワン・リ）
研究員 林 宗澤（リン・ソウタク）
チームリーダー 平山 秀樹（ヒラヤマ・ヒデキ）
報道担当
理化学研究所 広報室 報道担当
