液-液相転移の臨界点を実証

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水に特有の物理的特性の起源を解明

2018年1月10日 理化学研究所 高輝度光科学研究センター ストックホルム大学

要旨

理化学研究所(理研)放射光科学総合研究センター ビームライン開発チームの片山哲夫客員研究員(高輝度光科学研究センターXFEL利用研究推進室研究員)、ストックホルム大学のキョンホァン・キム研究員、アンダース・ニルソン教授らの国際共同研究グループは、X線自由電子レーザー(XFEL)[1]施設SACLA[2]を利用し、過冷却状態[3]にある水(H2O)の構造を捉えることに成功しました。

水は生命に不可欠な液体ですが、その挙動に関する理解は不完全です。例えば、温度を下げていくときの密度、熱容量[4]等温圧縮率[5]といった熱力学的な特性の変化は、水と他の液体とでは逆の挙動を示します。そのため、水の熱力学的な特性については長年議論されており、いくつかの仮説が提唱されています。そのうちの一つが、水には密度の異なる二つの相があり、その間を揺らいでいるという仮説です。しかし、温度を0℃未満に下げた水(過冷却状態)は不安定ですぐに凍ってしまうため、この仮説の検証を行うことはこれまで困難でした。

今回、国際共同研究グループは、XFELを過冷却状態にある水滴に照射し、その構造を解析しました。XFELのパルス幅はフェムト秒(fs、1fsは1,000兆分の1秒)と非常に短いため、十分に冷やされた水が凍ってしまう前に計測を終えることが可能です。さまざまな温度でのデータを解析したところ、水の冷却時に起こる等温圧縮率の上昇が-44℃で反転することを突き止めました。また、水素原子(H)を重水素原子(D)に置換した重水(D2O)では、この温度が-40℃になることも明らかにしました。これらの成果は、「液-液相転移の臨界点[6](LCP)」が存在することを示しています。

今後、圧力と温度をパラメータとした相図のどこに液-液相転移の臨界点があるのかが焦点となります。

本研究は、米国の科学雑誌『Science』に掲載されるのに先立ち、オンライン版(12月22日付け:日本時間12月22日)に掲載されました。

※国際共同研究グループ

理化学研究所 放射光科学総合研究センター XFEL研究開発部門
ビームライン研究開発グループ ビームライン開発チーム
客員研究員 片山 哲夫(かたやま てつお)(高輝度光科学研究センター XFEL利用研究推進室 研究員)

ストックホルム大学
研究員 キョンホァン・キム (Kyung Hwan Kim)
研究員 アレクサンダー・スパイ (Alexander Späh)
研究員 ハーシャッド・パターク (Harshad Pathak)
研究員 フィヴォス・ペラキス (Fivos Perakis)
研究員 ダニエル・マリダール (Daniel Mariedahl)
研究員 カトリン・アマン・ウィンケル (Katrin Amann-Winkel)
教授 アンダース・ニルソン (Anders Nilsson)

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