室温でも音波とスピン流は共鳴する～スピンを利用した環境発電素子の性能向上に期待～

2019-11-152021-08-16

2019-11-14　東北大学,科学技術振興機構,東京大学

ポイント

低温・高磁場でなければ観測できなかった、音波によるスピン流の増幅を室温かつ低磁場で実現することに成功した。
材料に着目することで増幅率を従来の７００パーセント近く向上することができた。
室温・低磁場環境での実証により、スピンを利用した熱電素子の性能向上に利用できる。

東北大学材料科学高等研究所のＲａｆａｅｌＲａｍｏｓ（ラファエル・ラモス）　助教と橋本祐介　助教、東北大学金属材料研究所の日置友智　氏（大学院博士課程、日本学術振興会　特別研究員）、東北大学材料科学高等研究所、金属材料研究所の吉川貴史　助教と東京大学大学院工学系研究科の齊藤英治　教授（東北大学材料科学高等研究所、金属材料研究所兼任）らは、Ｌｕ_２ＢｉＦｅ_４ＧａＯ_１２からなる薄膜を作製し、この試料において、室温かつ低磁場な環境においても音波（フォノン^注１））がスピン流^注２）を増幅することを明らかにしました。

本成果は２０１９年１１月１４日（日本時間）に「ＮａｔｕｒｅＣｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎｓ」オンライン版で公開されます。

本研究は、科学技術振興機構（ＪＳＴ）戦略的創造研究推進事業総括実施型研究（ＥＲＡＴＯ）齊藤スピン量子整流プロジェクトの一環で行われました。

＜研究の背景＞

スピン流とは、電子の磁気的性質である「スピン」の流れのことで、電子の電荷の流れである電流と対比されます。熱流から電流を生み出す熱電変換（ゼーベック効果）と同様に、そのスピン流版であるスピンゼーベック効果^注３）を通じた熱電変換現象は、排熱を利用した環境発電への利用を目指して研究が進められています。

スピンゼーベック効果から熱電変換を実現する素子は、金属と磁性体からなる薄膜という単純な構造であり、低コストで汎用な熱電変換素子になりうるとして期待されています。

このスピンゼーベック効果による熱電変換効率の増大に向けてはさまざまな観点から研究が行われていますが、その中で、物質中の音波（フォノン）がスピン流の担い手であるマグノン^注４）と共鳴することで、スピンゼーベック効果を増大させる混成効果が近年報告されました。これは物質中の音波とスピン波が同じ波長（振動数）で伝搬する時に、スピン流の伝搬距離が伸びるために生じる現象であると考えられています。しかし、この共鳴現象を起こすには日常生活では不可能な低温かつ高磁場が必要であることが、この現象を素子性能の向上に利用するための課題となっていました。

物質中のフォノンを利用したスピンゼーベック効果の増大現象を室温・低磁場で実現するためには、フォノンとマグノンが共鳴する条件を低磁場にシフトさせ、かつ、混成効果を大きくすることが必要ですが、どのような条件であればこれが実現できるでしょうか。

＜研究の内容・成果＞

従来、スピン流を担う素子としては磁性絶縁体である、イットリウム鉄ガーネット（ＹＩＧ）の薄膜が使われてきましたが、今回Ｌｕ_２ＢｉＦｅ_４ＧａＯ_１２（ＢｉＧａ：ＬｕＩＧ）という物質に着目しました。

ＢｉＧａ：ＬｕＩＧはＹＩＧと同じガーネットフェライト（磁性材料）と呼ばれるフェリ磁性体です。フェリ磁性体は磁性を担う複数の磁気モーメントが異なる大きさで互い違いに整列することで磁性を発現しています。ＹＩＧでは磁性を担う鉄原子が結晶格子中の４面体の各頂点（ｄサイト）と８面体の各頂点（ａサイト）に配置し、４面体と８面体とで磁気モーメントの向きが異なります。ＢｉＧａ：ＬｕＩＧはこの鉄原子がガリウム原子に置換された材料であり、この置換によって室温において材料全体の磁気モーメントが小さくなる磁気補償と呼ばれる状態に近づいています（図１）。この磁気補償に近い状況を作ることで、マグノンの伝搬とフォノンの伝搬が似た振る舞いとなる共鳴条件が従来のＹＩＧに比べて低磁場にシフトすることを見いだしました。

実験ではＢｉＧａ：ＬｕＩＧ薄膜を作製し、スピンゼーベック効果によって生じた起電力を測定しました（図２）。その結果、３００ケルビン（２７度程度）かつ、０．４２テスラという比較的低い磁場という条件下において、マグノンとフォノンの周波数と波長が同じ場合、発電量が最大となるピークが現れました（図３）。これは今まで同条件下において観測されていたＹＩＧ薄膜の増幅率が１．２７パーセントであったのに対し、ＢｉＧａ：ＬｕＩＧ薄膜は１０．２１パーセントとおよそ７００パーセントもスピン波を増幅させることが分かりました。

今回の結果を考察したところ、ＢｉＧａ：ＬｕＩＧではＹＩＧの鉄サイトを他原子で置換したことでマグノンの伝搬距離が短くなっていることが分かりました。通常であれば、フォノンとマグノンの混成による伝搬距離も短くなってしまうのではないかと考えられます。しかし今回の実験で、マグノンの伝搬距離が短くなることでフォノンとの混成効果を高め、マグノンの伝搬距離を実効的に伸ばす上で有利に働き、これがフォノンとの混成を利用したスピンゼーベック効果の増大が室温でも顕著に現れる理由であることが分かりました。

＜今後の展望＞

今回、室温で、弱い磁場環境であっても、フォノンによってスピン流が増幅されることが分かりました。これは、スピンゼーベック効果の熱電変換の向上にフォノンが実用できる可能性を示唆し、この現象が、次世代のスピントロニクスデバイスに活用できる道が開かれたといえます。

＜参考図＞

図１　ＹＩＧとＢｉＧａ：ＬｕＩＧの結晶格子の概略図

ＹＩＧで中央の上向きスピンを持つ鉄原子が、ＢｉＧａ：ＬｕＩＧでは非磁性であるガリウム原子に置換されるため、上向きスピンと下向きスピンが互いに打ち消しあい磁気補償に近い状態となる。

図２　今回行ったＬｕ_２ＢｉＦｅ_４ＧａＯ_１２薄膜による実験の概略図

底面矢印方向に温度差をつけ、白金（Ｐｔ）層に生じる電圧を測定する。

図３　マグノンとフォノンの分散関係の模式図

フォノン（ＴＡ）とマグノンの分散関係が一点で接している印加磁場０．４２テスラの時、マグノンーフォノンの共鳴が最大となる。

＜用語解説＞

注１）フォノン: 結晶内部の音波を量子力学的に扱い、粒子として表現したもの。

注２）スピン流: 電子が持つ磁気的性質であるスピン（核運動量）の流れ。

注３）スピンゼーベック効果: 温度差をつけた磁性体において、温度勾配と並行して電子が持つ磁気的性質であるスピンの流れ（スピン流）が生じる現象のこと。

注４）マグノン: 磁性体内部で整列したスピンの揺らぎ（スピン波）を量子力学的に扱い、粒子として表したもの。

＜論文タイトル＞

“Room temperature and low-field resonant enhancement of spin Seebeck effect in partially compensated magnets”: 著者名：R. Ramos, T. Hioki, Y. Hashimoto, T. Kikkawa, P. Frey, A. J. E. Kreil, V. I. Vasyuchka, A. A. Serga, B. Hillebrands, and E. Saitoh; ＤＯＩ：10.1038/s41467-019-13121-5