テラヘルツパルスによって強誘電性電荷秩序状態を超高速に生成することに成功

2021-02-12

磁気的相互作用によって安定化する隠れた強誘電性を発見

磁気的相互作用によって安定化する隠れた強誘電性を発見

2021/02/11 東京大学,分子科学研究所,科学技術振興機構

ポイント

電子間クーロン反発の効果で実現するモット絶縁体である有機分子性結晶において、高強度のテラヘルツパルスを照射することにより、一定時間安定に存在する、巨視的な分極を持つ強誘電性電荷秩序状態を生成することに成功した。
分子の二量体において生じた電荷の偏りが、異なる二量体に属する分子間の反強磁性交換相互作用によって安定化する機構（マルチフェロイック相互作用）の存在が明らかになった。
本研究で得られた知見は、分子の二量体をユニットとするモット絶縁体が持つ「隠れた強誘電性」の理解につながると期待される。

光によって固体の電子相が高速に変化する現象、いわゆる「光誘起相転移」は、非平衡量子物理学という新しい学問分野の中心課題であり、近年盛んに研究されています。これまで報告されてきた光誘起相転移の多くは、光キャリアの生成をきっかけとして電荷秩序やスピン秩序が融解する現象、すなわち、秩序状態から無秩序状態への変化が引き起こされることによるものでした。一方、光励起によって逆に秩序状態を生成することは難しく、これまでほとんど実現されていませんでした。

東京大学大学院新領域創成科学研究科の山川大路　博士（研究当時大学院生）、宮本辰也　助教、貴田徳明　准教授、岡本博　教授（兼　産総研・東大先端オペランド計測技術オープンイノベーションラボラトリ有機デバイス分光チーム　ラボチーム長）、分子科学研究所協奏分子システム研究センターの須田理行　助教（現　京都大学大学院工学研究科　准教授）、山本浩史　教授、東京大学物性研究所の森初果　教授、東京大学大学院工学系研究科物理工学専攻の宮川和也　助教、鹿野田一司　教授らの研究グループは、モット絶縁体である有機分子性結晶κ－（ＥＴ）_２Ｃｕ［Ｎ（ＣＮ）_２］Ｃｌ（ＥＴ＝ｂｉｓ（ｅｔｈｙｌｅｎｅｄｉｔｈｉｏ）ｔｅｔｒａｔｈｉａｆｕｌｖａｌｅｎｅ）に高強度のテラヘルツパルスを照射することによって、一定時間安定に存在する、強誘電性の電荷秩序状態を生成することに成功しました。テラヘルツパルスの電場成分によってＥＴ分子の二量体内で電荷の偏りが生じ、その偏りが結晶全体でそろうことによって巨視的な分極が発生します。

一方、同様の結晶構造を持つκ－（ＥＴ）_２Ｃｕ_２（ＣＮ）_３では、同様な電荷秩序状態は安定化しませんでした。２つの物質における分子間反強磁性交換相互作用を比較した結果、κ－（ＥＴ）_２Ｃｕ［Ｎ（ＣＮ）_２］Ｃｌに特有の反強磁性交換相互作用が電荷秩序状態を安定化するのに重要な役割を果たしていることが分かりました。これは、電荷秩序とスピン配列の間にマルチフェロイック相互作用と呼ぶべき強い相関があることを示唆しています。

本研究で得られた知見は、モット絶縁体が持つ「隠れた強誘電性」の理解につながるものと期待されます。

本研究の成果は２０２１年２月１１日付で、英国科学誌「ＮａｔｕｒｅＣｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎｓ」にオンライン掲載される予定です。

本研究は、ＪＳＴ戦略的創造研究推進事業チーム型研究（ＣＲＥＳＴ）「計測技術と高度情報処理の融合によるインテリジェント計測・解析手法の開発と応用」（研究総括：雨宮慶幸　高輝度光科学研究センター（ＪＡＳＲＩ）　理事長）における研究課題「強相関系における光・電場応答の時分割計測と非摂動型解析」（課題番号：ＪＰＭＪＣＲ１６６１、研究代表者：岡本博　東京大学大学院新領域創成科学研究科　教授、研究期間：平成２８～令和３年度）、日本学術振興会科学研究費助成事業（課題番号：ＪＰ１６Ｈ０４０１０，ＪＰ１７Ｋ１８７４６，ＪＰ１８Ｈ０１１６６，ＪＰ１８Ｈ０５２２５）、文部科学省ナノテクノロジープラットフォーム事業、同科学研究費助成事業新学術領域研究（研究領域提案型）「ハイドロジェノミクス」の一環で実施されました。

詳しい資料は≫