研究により、水シミュレーションで長年使用されてきた近似値に欠陥があることが明らかになった(Study reveals flaw in long-accepted approximation used in water simulations)

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2024-05-06 オークリッジ国立研究所(ORNL)

オークリッジ国立研究所の研究チームが、水の分子動力学シミュレーションで長く受け入れられていた2フェムト秒の時間ステップが誤差を引き起こす可能性があることを明らかにしました。0.5フェムト秒以下の時間ステップを使用することで、より正確な結果が得られることが示されています。この発見は、生物分子シミュレーションにおける水の役割を考えると、科学コミュニティに大きな影響を与える可能性があります。シミュレーションでの適切な時間ステップの選択は、翻訳運動と回転運動の温度が一致するようにすることが重要です。この研究は、シミュレーションの精度を高めるために、計算時間を増やすことを要求しますが、現代の計算能力では対応可能です。

<関連情報>

剛体記述による水のMDシミュレーションでは、等分割を確実にするために小さな時間ステップが必要 MD Simulation of Water Using a Rigid Body Description Requires a Small Time Step to Ensure Equipartition

Dilipkumar N. Asthagiri, and Thomas L. Beck
Journal of Chemical Theory and Computation  Published:December 29, 2023
DOI:https://doi.org/10.1021/acs.jctc.3c01153

Abstract

研究により、水シミュレーションで長年使用されてきた近似値に欠陥があることが明らかになった(Study reveals flaw in long-accepted approximation used in water simulations)

In simulations of aqueous systems, it is common to freeze the bond vibration and angle bending modes in water to allow for a longer time step δt for integrating the equations of motion. Thus, δt = 2 fs is often used in simulating rigid models of water. We simulate the SPC/E model of water using δt from 0.5 to 3.0 fs and up to 4 fs using hydrogen mass repartitioning. In these simulations, we find that for all but δt = 0.5 fs, equipartition is not obtained between translational and rotational modes, with the rotational modes exhibiting a lower temperature than the translation modes. To probe the reasons for the lack of equipartition, we study the autocorrelation of the translational velocity of the center of mass and the angular velocity of the rigid water molecule, respectively. We find that the rotational relaxation occurs on a timescale comparable to vibrational periods, calling into question the original motivations for freezing the vibrations. Furthermore, a time step with δt ≥ 1 fs is not able to capture accurately the fast rotational relaxation, which reveals its impact as an effective slowing-down of rotational relaxation. The fluctuation–dissipation relation then leads to the conclusion that the rotational temperature should be cooler for δt greater than the reference value of 0.5 fs. Consideration of fluctuation–dissipation in equilibrium molecular dynamics simulations also emphasizes the need to capture the temporal evolution of fluctuations with fidelity and the role of δt in this regard. The time step also influences the solution thermodynamic properties: both the mean system potential energies and the excess entropy of hydration of a soft repulsive cavity are sensitive to δt.

1700応用理学一般
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