低タイミングジッターで毎秒7万パルスのテラヘルツ波光源～多様な非破壊検査の開拓に期待～

2021-05-17 理化学研究所

理化学研究所（理研）光量子工学研究センターテラヘルツ光源研究チームの森口祥聖客員研究員、縄田耕二研究員、南出泰亜チームリーダーらの共同研究チームは、低タイミングジッター^[1]で毎秒7万発（繰り返し周波数70kHz）の「テラヘルツ波（THz波）^[2]」パルスを発生させる持ち運び可能な波長可変光源の開発に世界で初めて成功しました。

本研究成果により、乾燥・冷凍食品の異物混入検査や樹脂工業製品検査などにおいて、これまで困難であったテラヘルツ波による非破壊検査が実現するものと期待できます。

これまで南出泰亜チームリーダーらは、理研独自の「光注入型テラヘルツ波パラメトリック光源（is-TPG）^[3]」において従来の1,000倍の繰り返し周波数を達成しています。

今回、共同研究チームは、外部変調半導体レーザーと独自の空冷式Nd:YVO₄光増幅器^[4]からなる新しい励起光源を開発し、発生するテラヘルツ波パルスのタイミングジッターを従来の約1万分の1に低減しました。これによりis-TPGと外部機器との信号同期が容易になり、各種計測における精度向上の道が開かれました。また、利便性を高めるためにis-TPG全体をコンパクト化し、1人で持ち運びできる装置サイズを実現しました。さらに、非破壊検査の実証実験では封筒内部の毛髪を明瞭に透視することに成功しました。

背景

「テラヘルツ波（THz波）」は電波と光の境界にあたる電磁波で、毎秒1兆回振動します。電波側からの応用開拓では、現在の無線通信規格より桁違いに高速なBeyond5Gと呼ばれる次世代高速通信への応用が期待されています。一方、光波側からの発展では、紙やプラスチック製品などいわゆるソフトマテリアルに対する透過性を利用した非破壊検査への応用が期待されています。

「光注入型テラヘルツ波パラメトリック光源（injection-seeded terahertz-wave parametric generator; is-TPG）」は、非線形光学波長変換（光パラメトリック波長変換）^[5]により近赤外レーザー光をテラヘルツ波に変換する理研独自のテラヘルツ波発生方式です。これまでに、テラヘルツ波パルスの最大ピーク出力が約10万ワット（100kW）という世界トップクラスの明るさを達成しています^注1）。また、物質固有のテラヘルツ帯吸収スペクトル（指紋スペクトル^[6]）を利用した、物質の同定や計測において有利となる広帯域周波数可変特性（0.7～4.7THz）も実現しています^注2）。

一方で、is-TPGから発生するテラヘルツ波パルスは毎秒100パルス（繰り返し周波数100Hz）程度にとどまっていました。その原因は、非線形光学波長変換に用いるニオブ酸リチウム結晶の高強度レーザー光による物理的または光学的損傷にあります。また、発生するテラヘルツ波パルスは時間的に等間隔ではなく（タイミングジッターがあり）、テラヘルツ波計測における信号同期に課題がありました。

そこで、共同研究チームは、計測精度の向上に資するテラヘルツ波光源の開発を目標に、上記の課題を解決するための基礎研究に取り組み、テラヘルツ波光源のコンパクト化を試みました。

注1）S. Hayashi, K. Nawata, T. Taira, J. Shikata, K. Kawase, and H. Minamide, “Ultrabright continuously tunable terahertz-wave generation at room temperature.,” Sci. Rep., vol. 4, p. 5045, 2014, doi: 10.1038/srep05045.

注2）Y. Takida and H. Minamide, “Frequency-domain spectroscopy using high-power tunable THz-wave sources: towards THz sensing and detector sensitivity calibration,” in Proc. of SPIE, vol. 10210, p. 102100W, 2017, doi: 10.1117/12.2264077.

研究手法と成果

テラヘルツ波パルス発生の繰り返し周波数を高めるには、非線形光学波長変換に用いるニオブ酸リチウム結晶への励起光の入力条件を詳しく調べる必要がありました。結晶を励起するレーザー光はピークパワーが数十メガワット（MW、1MWは100万ワット）と高強度であるため、単純に繰り返し周波数を高めるとレーザー光の平均エネルギーが増加し、結晶の物理的損傷やフォトリフラクティブ光学損傷^[7]が引き起こされます。

これまでに森口客員研究員らは、さまざまな繰り返し周波数で動作させた場合の損傷発生とテラヘルツ波出力の関係を詳しく調べ、一定の条件範囲でニオブ酸リチウム結晶の損傷を回避できることを発見し、従来よりも1,000倍高速である毎秒10万パルス（100kHz）までの高繰り返しテラヘルツ波パルスを発生することに成功しています^{注3, 4）}。

共同研究チームは、この成果をもとに、さまざまなテラヘルツ波非破壊検査で利用できる利便性の高い光源を実現するため、励起光源、光増幅器、光注入光学系などis-TPG全体の設計を新たに見直し、動作可能な条件を突き詰めてコンパクトな筐体（きょうたい）内に収めました（図1）。全体のサイズを従来よりも約90%縮小し、約A3用紙の平面（幅270mm、長さ435mm）と高さ260mm（突起部除く）に収まるようにし、励起光増幅部（上段）とテラヘルツ波発生部（下段）を重ねた2段構成となっています。

図1 開発したテラヘルツ波光源の外観写真（左）と装置内の様子を示すCG画像（右）

開発したis-TPGは、幅270mm、長さ435mm、高さ260mm、重さ約20kgのコンパクトサイズである。装置の上段には励起光増幅部、下段にはテラヘルツ波発生部が配置されている。

注3）Y. Moriguchi, Y. Tokizane, Y. Takida, K. Nawata, T. Eno, and S. Nagano, “High-average and high-peak output-power terahertz-wave generation by optical parametric down-conversion in MgO:LiNbO₃,” Appl Phys Lett, vol. 113, p. 121103, 2018, doi: 10.1063/1.5046126.

注4）Y. Moriguchi, Y. Tokizane, Y. Takida, K. Nawata, S. Nagano, M. Sato, T. Otsuji, and H. Minamide., “Frequency-agile injection-seeded terahertz-wave parametric generation,” Opt. Lett., vol. 45, no. 1, pp. 77-80, 2020.

励起光には、波長1.064マイクロメートル（μｍ、1μｍは100万分の1メートル）の安定動作するダイオードレーザーの連続光を用い、光強度変調器を使用して電気制御でパルス化しています。パルス化によって起こった強度不足は、光ファイバー増幅器と独自に開発した高い利得^[8]を持つ小型固体光増幅器によってリカバリーし、テラヘルツ波発生に必要な強度までエネルギーを高めました。これにより、タイミングジッターを格段に抑えることができ、約60ピコ秒（ps、1psは1兆分の1秒）と従来の1万分の1以下の安定性能が得られました。

装置下段には、空冷式の小型固体Nd:YVO光増幅器が収められており、光ファイバー増幅器からの微弱な励起パルス光が光ファイバーで供給されています。大きな小信号利得^[8]を得るために端面励起方式かつマルチパス光学系とし、微弱なパルス光を約1,000倍に増幅しています。

装置上段には、波長可変光源とするためのアクロマチック光学系^[9]を含む光注入型テラヘルツ波発生光学系が配置されています。光学系全体をコンパクトな筐体に収めるため、新たに小型アクロマチック光学系を設計し、光路長を従来の約60%に短縮しました。注入光は、外部共振器型レーザーダイオードの出力を光ファイバー増幅器で増幅後、光ファイバーでアクロマチック光学系に導入されます。上記の光ファイバーでもたらされる全ての光源や制御機器は、外部ラックに配置されているため、小型のテラヘルツ波光源は必要な場所に自由に移動して使用できます。

図2に、実際に装置を動作させて周波数が約2.1THzのテラヘルツ波パルスを発生させた結果を示します。横軸は繰り返し周波数で、縦軸はパイロ検出器で検出されたテラヘルツ波信号の大きさを示しています。パイロ検出器の応答周波数はパルス列の時間間隔より遅いため、励起光に光チョッパーを挿入し、テラヘルツ波出力を変調して検出しました。また、結晶の損傷を避けるため、繰り返し周波数30kHz以下のときには、平均励起光強度を1cm²あたり約20キロワット（kW、1kWは1,000ワット）に調整して計測しました。

その結果、最大平均パワーは約20マイクロワット（μW、1μWは100万分の1ワット)であり、繰り返し周波数70kHzまでテラヘルツ波の発生が確認できました（図2）。熱型検出器であるパイロ検出器は一般的に低感度ですが、光源の繰り返し周波数を高めた結果、時間的な積算効果によって大きな信号雑音比^[10]が得られました。今回の実験では、最大繰り返し周波数が独自励起光源のパルス時間幅によって律速されています。既報論文^注3）で達成した繰り返し周波数100kHzは、励起光パルスの時間幅を狭くすることで実現できると考えられます。

また、開発した装置は繰り返し周波数を電気的に変更できます。高速時間応答するショットキーバリアダイオード（SBD）検出器を用いてパルス列を測定したところ、今回の実験では30kHzまでのパルス列が確認できました（図2）。パルスごとのテラヘルツ波強度の測定は、装置の利用場面を広げると考えられます。例えば、開発した装置はタイミングジッターが小さいため、外部機器と容易に信号同期でき、パルスごとにテラヘルツ波周波数を精密に切り替えることができます。結果として、高速なテラヘルツ分光計測や光断層干渉計測（3次元イメージング）に展開できると考えられます。

図2 テラヘルツ波出力のパルス繰り返し周波数依存性

繰り返し周波数70kHzまでのテラヘルツ波の発生と、30kHzまでのパルス列信号が確認できた。

図3に、近赤外注入光の波長を1.070μmから1.076μmまで変化させたときのテラヘルツ波出力の検出結果を示します。横軸のテラヘルツ波周波数は、励起光と注入光のエネルギー差で決まる周波数を示しています。テラヘルツ波の周波数同調範囲は、おおよそ1.7～3.0THzと広帯域な周波数可変性を持つことが確認できました。is-TPGの周波数特性は、主に高周波数側ではテラヘルツ波パラメトリック利得の周波数特性、低周波数側では励起光とテラヘルツ波の相互作用体積で決定されます。すなわち、励起条件の最適化により、将来的にはさらに広い周波数可変性が得られると考えられます。

図3の特定の周波数における出力の急峻な低下は、大気中に含まれる水蒸気によるテラヘルツ波吸収に起因しています。これは、スペクトルデータベース（HITRAN on the web）に収載されている水蒸気の吸収ピーク周波数とよく一致しており、is-TPGから発生するテラヘルツ波の周波数が正確に制御されていることを示しています。なお、吸収ピークから見積もったテラヘルツ波周波数線幅は約20ギガヘルツ（GHz、1GHzは10億ヘルツ）でした。

図3 テラヘルツ波出力の周波数依存性

テラヘルツ波の周波数同調範囲は、おおよそ1.7～3.0THzと広帯域な周波数可変性を持つことが確認できた。

最後に、非破壊検査の実証例とサンプル準備状況を図4に示します。テラヘルツ波の周波数は2.1THz（波長約140μm）に設定し、サンプルには異物混入のケースを想定して、毛髪を封筒内部に入れたものを準備し、テラヘルツ波によって封筒内部の毛髪を透視するデモンストレーションを行いました。計測後に空間分解能が判定できるように、金属インクで印刷した解像力チャート上に毛髪の一部をスコッチテープで固定しました（図4上段右）。測定は封筒を閉じた状態で行いました。

イメージング実験系はレンズを使った集光系で、焦点位置に設置した封筒を2次元スキャンして透過テラヘルツ波を測定しました。スキャンエリアは20mm×20mmの範囲で、100μmステップで測定しています。テラヘルツ波光源の繰り返し周波数は、検出信号の時間安定性を向上させるため、最大励起光ピークパワーとなる10kHzに設定しました。また、励起光に光チョッパーを挿入することでテラヘルツ波出力を変調し、変調信号をロックイン検出^[11]しました。検出には、パイロ検出器を使用しています。テラヘルツ波画像は、各ポイントで得られた透過強度データからコンピューター上で再構築しました（図4下段右）。

テラヘルツ波画像の結果から、毛髪や金属印刷部、毛髪を固定したスコッチテープによるテラヘルツ波透過信号の微小な変化が空間的な画像情報として確認できます。毛髪の直径は約100μmであり、テラヘルツ波の波長分解能に近い高い空間分解能で明瞭に可視化できました。測定中（約4.7時間）のテラヘルツ波出力変動の標準偏差は0.18で、長時間計測においても異物を確認するのに十分な安定性が得られました。

図4 非破壊検査のサンプル準備状況（上）と実証例（下）

上段:サンプル準備状況を示す封筒内外の写真。金属インクで印刷した解像力チャート上に、毛髪（直径約100μm）の一部をスコッチテープで固定し、測定は外観写真の状態で測定した。

下段:右の画像のように、毛髪が明瞭に透視され可視化できた。テラヘルツ波画像には、空間周波数フィルターとアンシャープマスクによる簡単な画像処理を適用している。

今後の期待

今回開発した低タイミングジッターで毎秒7万パルスを発生するテラヘルツ波光源は、ロックイン検出などの計測手法へ容易に適応でき、計測精度を向上させることが可能です。また、ショットキーバリアダイオードなどの高速応答するテラヘルツ波検出器を用いて、パルスごとにテラヘルツ波を検出することも可能です。さらに、周波数可変光源であることから、テラヘルツ波領域に存在する指紋スペクトルを利用した分光学的検査技術への展開が期待できます。テラヘルツ波の周波数は電気的に切り替えられるため、同期信号を利用すればリアルタイム分光計測や光断層干渉計測（3次元イメージング）も実現できます。

これまで世界中の研究において、非破壊検査応用をはじめとしたさまざまな分野でのテラヘルツ波の適応が提案されています。共同研究チームは、トプコンの事業フィールドである医・食・住の分野において、将来的にドライアイの角膜水分量検査、残留農薬の成分検査、インフラ構造物の非破壊検査などに今回開発したテラヘルツ波光源を応用展開できると期待しています。

補足説明

1.タイミングジッター
クロック信号に対してパルス光が発生するタイミングの時間的な揺らぎのこと。タイミングジッターをパルス光の時間幅より小さく抑えることによって、外部機器と同期させたテラヘルツ波計測ができるようになり、利便性の高い装置となる。例えば、同期によって1パルスごとの情報を計測できれば、リアルタイム分光計測や短時間での光断層干渉計測（3次元イメージング）への展開が期待できる。

2.テラヘルツ波（THz波）
電波と光の周波数境界領域にあたる100GHzから10THz（1000億～10兆Hz）の間の周波数、または3mmから30μmの長さの波長を持つ電磁波。電波のような「透過性」とレーザー光線のような「直進性」を兼ね備えており、紙やプラスチック製品などいわゆるソフトマテリアルに対する透過性を利用した非侵襲非破壊検査への応用展開が期待されている。

3.光注入型テラヘルツ波パラメトリック光源（is-TPG）
非線形光学効果の一種である光パラメトリック効果を用いた波長変換で、近赤外レーザー励起光から量子光学的に波長が2桁異なるテラヘルツ波へ変換するテラヘルツ波光源。特に、非線形光学結晶に対して、励起光と波長が若干異なる微弱な近赤外連続光（注入光）を励起光と同時に入射する理研独自の方式である。発生するテラヘルツ波は、狭線幅かつ高出力であり、注入光の波長変化に応じて広帯域にテラヘルツ波波長を変化させることができる。is-TPGはinjection-seeded terahertz-wave parametric generatorの略。

4.Nd:YVO₄光増幅器
光の誘導放出を利用して、入力したレーザー光の波長・位相をそろえたまま増強する装置。Nd:YVO₄（ネオジウムを添加したイットリウムバナデート）は誘導放出を起こすレーザー結晶のこと。ファイバー光増幅器と比べて光損傷しにくく、高強度パルス光が得られる。

5.非線形光学波長変換（光パラメトリック波長変換）
2次の非線形光学効果を用いて、レーザー光の色（波長）を変える手法。非線形光学結晶に近赤外レーザー光を入力することで、量子的に異なる波長の光を発生させることができる。入出力光の運動量保存則とエネルギー保存測による位相整合条件を満たすことで、直接レーザー発振させにくい波長の光を発生させることができる。

6.指紋スペクトル
テラヘルツ波領域には、格子振動や分子間振動など隣接する中赤外線領域や近赤外線領域とは異なる物質固有の振動モードがあり、これに対応するテラヘルツ波吸収スペクトルを使えば、例えば結晶多形なども区別できる。各種物質のテラヘルツ波吸収スペクトルが調べられており（Terahertz Database）、物質同定に有用な情報である。

7.フォトリフラクティブ光学損傷
結晶に入射した光の空間的強度分布に応じて結晶内に電荷の偏りが生じ、電気光学効果を介して屈折率変化が誘起される現象をフォトリフラクティブ効果という。この屈折率変化は一度起きると結晶中に長期にわたって残り、レーザー光が空間的に歪むため光学的損傷として知られる。結果として、テラヘルツ波発生効率が低下する一因となる。

8.利得、小信号利得
光増幅器に入力した光が、誘導放出によって指数関数的に増大する際の係数を利得（利得係数）と呼ぶ。特に、微弱な光を入力した際に得られる係数を小信号利得と呼ぶ。利得が大きいほど効率良く光を増幅でき、強いレーザー光が出力される。

9.アクロマチック光学系
テラヘルツ波を発生させる際、位相整合条件すなわち、励起光、注入光、テラヘルツ波の3波間のエネルギー保存則を満たした上で、ニオブ酸リチウム結晶内で運動量保存則（ノンコリニア位相整合条件）を満たす必要がある。アクロマチック光学系は、この位相整合条件の波長分散関係を自動的に成立させるための光学系で、注入光の波長変化だけでテラヘルツ波周波数を変更できる。光回折格子とレンズ、あるいは凹面鏡を用いた共焦点光学系によって構成される。

10.信号雑音比
ここでは、テラヘルツ波による検出器信号電圧と光計測系を構成する検出器や計測器などが持つ電気的雑音電圧の比。信号雑音比が大きいほど計測が容易になる。主に、入力信号を大きくするか、雑音成分を低下させる方法があり、後者の例ではロックイン検出器の利用が挙げられる。

11.ロックイン検出
変調周波数の正弦波を参照信号とした同期検波によって、同じ周波数の入力信号成分だけをローパスフィルターを通して計測する手法。狭帯域な周波数フィルターによって広い周波数成分を含んだ白色雑音を除去し、雑音レベルを低下させることで信号雑音比を大きくすることができる。