分子を踊らせることで、何が分子を動かすのかが見えてくる(Making molecules dance to our tune reveals what drives their first movements)

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2023-08-10 インペリアル・カレッジ・ロンドン(ICL)

◆科学者たちは、光などの刺激に対する分子の反応の理解を進めており、結晶学と分光学を組み合わせた新しい方法が生物学の基本的なタンパク質分子の反応の理解に新たな時代をもたらす可能性を示しました。
◆この研究は、フェムト秒のタイムスケールで分子のダイナミクスを理解し、制御する手法を提供し、生物反応の機能運動とは異なる振動的な効果が初めて実験的に示されました。
◆この成果は国際的なチームによりNature Chemistry誌に発表され、X線自由電子レーザー施設を使用して行われました。この新しい技術の共同研究には49人の著者が関わり、7年以上の研究が行われました。

<関連情報>

蛍光タンパク質における超高速構造ダイナミクスの光制御 Optical control of ultrafast structural dynamics in a fluorescent protein

Christopher D. M. Hutchison,James M. Baxter,Ann Fitzpatrick,Gabriel Dorlhiac,Alisia Fadini,Samuel Perrett,Karim Maghlaoui,Salomé Bodet Lefèvre,VioletaCordon-Preciado,Josie L. Ferreira,Volha U. Chukhutsina,Douglas Garratt,Jonathan Barnard,Gediminas Galinis,Flo Glencross,Rhodri M. Morgan,Sian Stockton,Ben Taylor,Letong Yuan,Matthew G. Romei,Chi-Yun Lin,Jon P. Marangos,Marius Schmidt,Viktoria Chatrchyan,Tiago Buckup,Dmitry Morozov,Jaehyun Park,Sehan Park,Intae Eom,Minseok Kim,Dogeun Jang,Hyeongi Choi,HyoJung Hyun,Gisu Park,Eriko Nango,Rie Tanaka,Shigeki Owada,Kensuke Tono,Daniel P. DePonte,Sergio Carbajo,Matt Seaberg,Andrew Aquila,Sebastien Boutet,Anton Barty,So Iwata,Steven G. Boxer,Gerrit Groenhof & Jasper J. van Thor
Nature Chemistry Published:DOI:https://doi.org/10.1038/s41557-023-01275-1

Abstract

The photoisomerization reaction of a fluorescent protein chromophore occurs on the ultrafast timescale. The structural dynamics that result from femtosecond optical excitation have contributions from vibrational and electronic processes and from reaction dynamics that involve the crossing through a conical intersection. The creation and progression of the ultrafast structural dynamics strongly depends on optical and molecular parameters. When using X-ray crystallography as a probe of ultrafast dynamics, the origin of the observed nuclear motions is not known. Now, high-resolution pump–probe X-ray crystallography reveals complex sub-ångström, ultrafast motions and hydrogen-bonding rearrangements in the active site of a fluorescent protein. However, we demonstrate that the measured motions are not part of the photoisomerization reaction but instead arise from impulsively driven coherent vibrational processes in the electronic ground state. A coherent-control experiment using a two-colour and two-pulse optical excitation strongly amplifies the X-ray crystallographic difference density, while it fully depletes the photoisomerization process. A coherent control mechanism was tested and confirmed the wave packets assignment.

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