2次元ペロブスカイトの励起による構造変化を可視化する実験に成功 Experiments visualize how 2D perovskite structures change when excited
2023-01-30 ライス大学
◆『Nature Physics』誌に掲載されたこの研究は、2次元ペロブスカイトにおける光誘起励起時の構造ダイナミクスを初めて直接測定したものである。ペロブスカイトは、規則正しい結晶格子をもつ層状物質である。ペロブスカイトは非常に効率的な光吸収体であり、太陽電池、光検出器、光触媒、発光ダイオード、量子エミッターなどとして応用が検討されている。
◆Mohite教授と研究グループの3人、上級科学者のJean-Christophe Blancon氏、大学院生のHao Zhang氏とWenbin Li氏は、SLAC国立加速器研究所の同僚と協力して、ペロブスカイト格子の中でホットキャリアが生成されたときに原子がどう再編成されるかを観察した。研究者らは、超高速電子回折法を用いて、格子の再編成をリアルタイムで可視化した。
◆「この実験の仕組みは、レーザーを物質に照射し、電子ビームを非常に短い時間遅れで通過させるというものです」とモヒテは説明します。「TEM（透過型電子顕微鏡）像と同じものが見えてくるのです。SLACの高エネルギー電子線では、厚い試料の回折パターンを見ることができ、電子や正孔に何が起こっているか、それらが格子とどのように相互作用しているかをモニターすることができます」。
◆SLACでの実験では、ビフォーアフター回折パターンが得られ、モハイトのチームは、それを解釈して、格子がどのように変化したかを示しました。その結果、格子が光によって励起された後、わずか1ピコ秒（1兆分の1秒）で緩和され、文字通りまっすぐになることがわかった。
＜関連情報＞
- https://news.rice.edu/news/2023/researchers-can-see-crystals-perform-their-dance-moves
- https://www.nature.com/articles/s41567-022-01903-6
二次元ペロブスカイトにおける格子歪みの超高速緩和現象 Ultrafast relaxation of lattice distortion in two-dimensional perovskites
Hao Zhang,Wenbin Li,Joseph Essman,Claudio Quarti,Isaac Metcalf,Wei-Yi Chiang,Siraj Sidhik,Jin Hou,Austin Fehr,Andrew Attar,Ming-Fu Lin,Alexander Britz,Xiaozhe Shen,Stephan Link,Xijie Wang,Uwe Bergmann,Mercouri G. Kanatzidis,Claudine Katan,Jacky Even,Jean-Christophe Blancon & Aditya D. Mohite
Nature Physics Published:26 January 2023
DOI:https://doi.org/10.1038/s41567-022-01903-6
Abstract
Direct visualization of ultrafast coupling between charge carriers and lattice degrees of freedom in photoexcited semiconductors has remained a long-standing challenge and is critical for understanding the light-induced physical behaviour of materials under extreme non-equilibrium conditions. Here we obtain a direct visualization of the structural dynamics in monocrystalline 2D perovskites. We achieve this by monitoring the evolution of wavevector-resolved ultrafast electron diffraction intensity following above-bandgap high-density photoexcitation. Our analysis reveals a light-induced ultrafast reduction in antiferro-distortion resulting from a strong interaction between the electron–hole plasma and perovskite lattice, which induces an in-plane octahedra rotation towards a more symmetric phase. Correlated ultrafast spectroscopy performed at the same carrier density as ultrafast electron diffraction reveals that the creation of a dense electron–hole plasma triggers the relaxation of lattice distortion at shorter timescales by modulating the crystal cohesive energy. Finally, we show that the interaction between carrier gas and lattice can be altered by tailoring the rigidity of the 2D perovskite by choosing an appropriate organic spacer layer.
