窒素ドープ炭素材料のドーパント構造を制御(Controlling Speciation of N-Doped Carbon Materials)

2025-08-15 パシフィック・ノースウェスト国立研究所(PNNL)

PNNLの研究チームは、窒素を導入した層状炭素材料(N‑ドープ炭素)において、ドーパントの種類(スペシエーション)や凝集状態を高精度に制御する合成手法を開発しました。前駆体としてグラフェン酸化物(GO)または炭化窒素(C₃N₄)を用い、加熱温度や素材選択により、特定のNモチーフ(例:ピリジニックN、グラフィティックN、N₃やCN₃など)を意図的に形成可能であることを示しました。これらのNモチーフは、水素の活性化や可逆的結合に深く関与し、材料の電子特性や水素移動速度を大きく左右します。X線光電子分光、SIMS、NMRおよび計算化学により実験・理論的に検証し、T‑N交換反応による触媒活性も評価しました。この制御技術により、低コストかつ高効率な水素貯蔵・活性化用材料の設計が可能となります。

窒素ドープ炭素材料のドーパント構造を制御(Controlling Speciation of N-Doped Carbon Materials)

<関連情報>

N添加炭素材料の溶液合成におけるNの種分化制御 Controlling N speciation in solution synthesis of N-doped carbon materials

Mi Yeon Byun, Lili Liu, Daniel Mejía-Rodríguez, Eric D. Walter, Zihua Zhu, Niri Govind, Tom Autrey and Maria L. Sushko
RSC Applied Interfaces  Published:11 Jun 2025
DOI:https://doi.org/10.1039/D5LF00064E

Abstract

Carbon-based materials, such as graphite and its functionalized/doped derivatives, are promising lightweight layered materials for hydrogen activation and storage. Their propensity to control the thermodynamics of hydrogen binding and the kinetics of hydrogen mobility strongly depends on the speciation and the arrangement of dopants. In this study, we demonstrate precise control over dopant speciation and clustering in nitrogen-containing layered carbon materials during hydrothermal synthesis. Through extensive spectroscopic characterization and first principles simulations, we demonstrate that the formation of N-motifs can be controlled by the choice of precursor and synthesis temperature. The distinct three-dimensional architecture and porosity in graphene oxide and carbon nitride-derived materials furnish a synthetic pathway for precise control over the local and global structure of nitrogen-doped carbon materials and their activity toward the activation of molecular hydrogen.

0505化学装置及び設備
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