炭素ベースの触媒を最適化するための新しい方法を探求する研究者たち(Researchers explore new methods for optimizing carbon-based catalysts)

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2023-07-18 デラウェア大学 (UD)

◆カーボンベースの材料は触媒として有望であり、その反応性に酸素が重要な役割を果たすことがわかりました。デラウェア大学の研究者らは、カーボン材料に酸素を導入し、その反応性を調べることで、酸素の量とタイプと反応性の関係を明らかにしました。
◆彼らはカーボン材料の中に存在するアルコール基が予想外にも酸性を示すことを発見しました。また、カーボン内の芳香族環が反応活性に影響を与えることも明らかになりました。これにより、より酸性の高いカーボン触媒を作るためには、アルコール基を増やす必要があることがわかりました。これにより、より効果的な材料作成技術や持続可能なプロセスの開発が可能になります。

<関連情報>

酸素を含む官能基で炭素表面の反応性を調整する Tuning the reactivity of carbon surfaces with oxygen-containing functional groups

Jiahua Zhou,Piaoping Yang,Pavel A. Kots,Maximilian Cohen,Ying Chen,Caitlin M. Quinn,Matheus Dorneles de Mello,J. Anibal Boscoboinik,Wendy J. Shaw,Stavros Caratzoulas,Weiqing Zheng & Dionisios G. Vlachos
Nature Communications  Published:21 April 2023
DOI:https://doi.org/10.1038/s41467-023-37962-3

炭素ベースの触媒を最適化するための新しい方法を探求する研究者たち(Researchers explore new methods for optimizing carbon-based catalysts)

Abstract

Oxygen-containing carbons are promising supports and metal-free catalysts for many reactions. However, distinguishing the role of various oxygen functional groups and quantifying and tuning each functionality is still difficult. Here we investigate the role of Brønsted acidic oxygen-containing functional groups by synthesizing a diverse library of materials. By combining acid-catalyzed elimination probe chemistry, comprehensive surface characterizations, 15N isotopically labeled acetonitrile adsorption coupled with magic-angle spinning nuclear magnetic resonance, machine learning, and density-functional theory calculations, we demonstrate that phenolic is the main acid site in gas-phase chemistries and unexpectedly carboxylic groups are much less acidic than phenolic groups in the graphitized mesoporous carbon due to electron density delocalization induced by the aromatic rings of graphitic carbon. The methodology can identify acidic sites in oxygenated carbon materials in solid acid catalyst-driven chemistry.

0502有機化学製品
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