２次元物質の電荷配列現象に新たな機構「高次ネスティングベクトル」の関与を発見～低次元物質の物性解明に道～

2023-05-08

2023-05-08 東北大学
大学院理学研究科物理学専攻
准教授菅原克明

【発表のポイント】

分子線エピタキシー（Molecular Beam Epitaxy; MBE）法^注１）と原子置換（トポタクティック反応）法^注^２）との独自な組み合わせにより、原子３個分の厚さしかない原子層２硫化バナジウム（VS₂）薄膜を作製しました。
原子層VS₂では一次元的に電荷が配列していることを発見しました。
従来とは異なる「高次ネスティングベクトル^注３）」によって電荷配列が生じることを提案する成果です。
未だ謎が多い二次元物質における電荷密度波（Charge-density Wave; CDW）^注４）メカニズムの解明や原子層材料を用いたスイッチングナノデバイスの開発につながると期待されます。

【概要】

グラフェンや遷移金属ダイカルコゲナイド^注５）に代表される低次元の層状物質では、低温で「電荷密度波（CDW）」と呼ばれる電荷配列現象の起こることが知られていますが、どういうメカニズムで電荷が配列するのかは、多くの物質において未だによくわかっていません。

東北大学大学院理学研究科の川上竜平大学院生、菅原克明准教授、材料科学高等研究所（WPI-AIMR）の佐藤宇史教授らの研究グループは、WPI-AIMRの岡博文助教、大学院理学研究科の福村知昭教授らと共同で、分子線エピタキシー（MBE）法と原子置換法を用いて２硫化バナジウム（VS₂）の二次元シート（原子層薄膜）^注６）を作製し、その電子構造^注７）をマイクロARPES（Angle-resolved Photoemission Spectroscopy; ARPES）^注８）と走査トンネル顕微鏡（Scanning Tunneling Microscopy; STM）^注９）を用いて調べました。

その結果、原子層VS₂は特殊なCDWが生じることで絶縁体となることを明らかにしました。さらにCDWの形成に、従来に比べてちょうど２倍の長さを持つ「高次ネスティングベクトル」が関与していることを突き止めました。今回の成果は未だ謎が多い二次元物質におけるCDWメカニズムの解明へと繋がるものです。

本研究成果は、科学雑誌npj 2D materials and Applicationsに2023年5月2日（現地時間）にオンライン掲載されました。

図１.（a）一次元金属原子の模式図（上図）と電荷密度波（CDW）状態の模式図（下図）。CDW状態では、電子密度と原子配列が、空間的に長い周期を持つ構造へと変化します。（b）原子層VS₂の結晶構造。（c）原子置換法による原子層VS₂の作製手順の模式図。MBE法により原子層VTe₂を作製後、S原子を蒸着しながら原子層VTe₂を加熱することで、Te原子がS原子に置換された結果、原子層VS₂が得られます。

【用語解説】

注１　分子線エピタキシー（Molecular Beam Epitaxy; MBE）法
超高真空槽内に設置したいくつかの蒸着源（材料）を加熱等により蒸発させ、対向した基板上に薄膜を堆積させる手法です。膜厚を原子レベルで制御した高品質な単結晶薄膜が作製できます。
注２　原子置換（トポタクティック反応）法
物質の基本骨格を保ちながらある元素を異なる元素に置換する手法です。
注３　高次ネスティングベクトル
電荷密度波の起源は、従来考えられていたネスティングベクトルと呼ばれる、電子がフェルミ面間を繋ぎ行き来することができるベクトルによって説明がされてきました。このベクトルを、２倍・３倍と大きくしたものを「高次ネスティングベクトル」と呼びます。
注４　電荷密度波（Charge-density Wave; CDW）
低次元物質に多く見られる、電子が持つ電荷と格子が、結晶の周期とは異なる長い周期を持って規則的に変調する現象です。半導体、金属、超伝導体などにおける種々の特異物性の発現にも重要な寄与をすることが知られています。
注５　遷移金属ダイカルコゲナイド
遷移金属がカルコゲン原子に挟まれた構造を持つ二次元シート材料のことです。炭素が蜂の巣格子状に並んだ類似のグラフェンとは異なる多種多様な物性(半導体・超伝導など)を示すことから、グラフェンを超える新たなデバイス開発の基盤材料として注目されています。
注６　二次元シート（原子層薄膜）
原子数個程度の1nm（ナノは1mmの10の-6乗）以下の厚さしか持たず、二次元的に広がったシート状物質の総称です。原子層物質で最も有名なものは、炭素が二次元の蜂の巣状に並んだグラフェンです。
注７　電子構造（電子状態）
固体中の電子は、特定の運動量（質量と速度の積）とエネルギーを持つことが知られています。固体中における電子の運動量とエネルギーの関係で描き出された構造を、電子エネルギーバンド構造、または単に「バンド構造」と呼びます。バンド構造は物質の結晶構造や構成元素によって様々に変化するため、それに伴って電気伝導や磁性などの物質固有の性質が決まります。
注８　マイクロARPES（Angle-resolved Photoemission Spectroscopy; ARPES）
物質の表面に紫外線やX線を照射すると、表面から電子が放出されます（外部光電効果）。放出された電子は光電子と呼ばれ、その光電子のエネルギーや運動量を測定することで、物質中の電子状態がわかります。その測定手法を角度分解光電子分光（ARPES）と呼びます。また、その光（放射光）のスポットサイズを10μm程度に絞って精密観測するARPES装置をマイクロARPES装置と呼びます。
注９　走査トンネル顕微鏡（Scanning Tunneling Microscopy; STM）
先が非常に鋭い探針（プローブ）を試料表面に接近させ、プローブと試料表面間に電圧をかけると、両者間にトンネル電流が流れます。この微少なトンネル電流の空間分布を観測することで、表面形状や局所電子状態を観測する実験手法です。詳細（プレスリリース本文）