界面水の不均一性を原子レベルの分解能で解明~高い構造情報量をもつ多孔性結晶を構造解析技術に応用~

2025-08-29 東京大学,東京理科大学,高輝度光科学研究センター,北里大学,広島大学,長崎大学

東京大学・東京理科大学・高輝度光科学研究センターらの研究チームは、新しい多孔性結晶を開発し、その細孔界面に存在する水分子(界面水)の構造と動態を原子レベルで解明しました。単結晶X線構造解析、分子動力学シミュレーション、放射光X線発光分光法、赤外分光法を組み合わせた結果、界面に近い水は秩序的構造を保つ一方、細孔中央部の水は水素結合の欠損を多く含み、高い柔軟性と動的性質を示すことが判明しました。温度変化に応じて構造再編成を起こすことも明らかとなり、界面水の不均一性が分子間の水素結合を介して情報的に伝達される現象として説明されました。本成果は、生体分子や高分子材料の界面研究に新しいモデルを提供するとともに、低エントロピー・高情報密度を有する固体材料の設計原理に新たな指針を与えるもので、次世代機能性材料開発への応用が期待されます。

界面水の不均一性を原子レベルの分解能で解明~高い構造情報量をもつ多孔性結晶を構造解析技術に応用~多孔性結晶を用いた界面水の構造解析

<関連情報>

原子分解能で界面水分子不均一性を解明する低エントロピー超分子結晶 Low-entropy supramolecular crystals elucidating the inhomogeneity of interfacial water molecules at atomic resolution

Shinnosuke Horiuchi,Shota Ogura,Kazuya Otsubo,Yuka Ikemoto,Hisao Kiuchi,Yudai Shinozaki,Hiromi Tsuyuki,Go Watanabe,Osamu Takahashi,Mikihiro Hayashi,Eri Sakuda,Yasuhiro Arikawa,Keisuke Umakoshi & Yoshihisa Harada
Nature Communications  Published:29 August 2025
DOI:https://doi.org/10.1038/s41467-025-62578-0

Abstract

Water at interfaces plays crucial roles in various natural phenomena and in the material sciences. Therefore, understanding the structure and hydrogen-bonding network at such interfaces is essential. Recent advances in porous crystalline materials, combined with single-crystal X-ray diffraction techniques, have enabled the visualization of molecular structures on pore surfaces at atomic resolution. Herein, we report the formation of a supramolecular porous crystal composed of a resorcin[4]arene and a rigid cationic coordination complex, stabilized by hydrogen bonds and noncovalent interactions. This specific arrangement creates a porous framework with anisotropic, information-rich surfaces, accommodating water molecules to form multi-layered water channels. The analysis reveals clustering motifs and hydrogen-bonding patterns in the water molecules at interfaces, supported by molecular dynamics simulations and spectroscopy studies. These findings advance our understanding of the structure–property relationship of water at interfaces in low-entropy crystalline materials, offering insights into their behavior on complex surfaces.

0500化学一般
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