2023-01-30 セントラルフロリダ大学(UCF)
・ UCF が、セリア(CeO2)で担持した白金(Pt)の単原子触媒コンバーターの酸化反応による汚染物質の排出制御と低温度作動を実証。
・ 触媒コンバーターは、燃焼機関の排気ガスに含まれる有害な化学物質を除去するため 1970 年代に自動車に大規模導入された。現在、使用される貴金属価格が高騰し、それに伴いコンバーターの盗難件数が増加している。
・ CeO2 上の特定の場所への Pt 原子の配置の微調整により、ディーゼルエンジン排気ガスの一酸化炭素を CO2 に、アンモニアを窒素と水分子にそれぞれ変換する優れた酸化反応を実証。シンプルでスケーラブルな技術を通じた局所的な配位構造の最適化により、目標とする反応の単原子触媒性能の最大化の可能性を確認した。
・ 密度汎関数理論(DFT)計算と最先端の実験手法を組み合わせ、環境とエネルギーの両需要に対処する高効率の単原子触媒設計において、不均一触媒分野に多大な便益をもたらすブレイクスルーを達成。単原子触媒の理解を深め、将来の単原子触媒の実用化に貢献する。
・ 不均一触媒では触媒性能を決定する触媒活性部の局所構造の精確な制御が難しいが、本研究では、表面欠陥を補強する手法により、CeO2 とアルミナ上で局所的な配位環境を精確に制御した Pt 単原子層と Pt 単原子構造の作製に成功した。
・ これらの触媒では、一般的な Pt 触媒に比べて CO 浄化効率が 3.5～70 倍向上することを確認し、特に埋め込み構造の Pt 単原子層では、界面での酸素種の活性を促進して低温度での CO 酸化を可能にする。
・ 本研究は、米国立科学財団(NSF)および UCF のスタートアップ基金が支援した。
URL: https://www.ucf.edu/news/ucf-researchers-work-to-reduce-the-amount-of-precious-metals-in-catalytic-converters/
＜NEDO海外技術情報より＞
関連情報
Nature Communicationｓ掲載論文(フルテキスト）
Fine-tuned local coordination environment of Pt single atoms on ceria controls catalytic reactivity
URL: https://www.nature.com/articles/s41467-022-34797-2
関連情報
Journal of the American Chemical Society(JACS)掲載論文(アブストラクトのみ：全文は有料）
Pt Atomic Single-Layer Catalyst Embedded in Defect-Enriched Ceria for Efficient CO Oxidation
URL: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c08902
Abstract
Constructing single atom catalysts with fine-tuned coordination environments can be a promising strategy to achieve satisfactory catalytic performance. Herein, via a simple calcination temperature-control strategy, CeO2 supported Pt single atom catalysts with precisely controlled coordination environments are successfully fabricated. The joint experimental and theoretical analysis reveals that the Pt single atoms on Pt1/CeO2 prepared at 550 °C (Pt/CeO2-550) are mainly located at the edge sites of CeO2 with a Pt–O coordination number of ca. 5, while those prepared at 800 °C (Pt/CeO2-800) are predominantly located at distorted Ce substitution sites on CeO2 terrace with a Pt–O coordination number of ca. 4. Pt/CeO2-550 and Pt/CeO2-800 with different Pt1-CeO2 coordination environments exhibit a reversal of activity trend in CO oxidation and NH3 oxidation due to their different privileges in reactants activation and H2O desorption, suggesting that the catalytic performance of Pt single atom catalysts in different target reactions can be maximized by optimizing their local coordination structures.
