極限の時空間分解能で分子を操る~テラヘルツ光による超高速電荷操作で単一分子発光を誘起~

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2025-03-07 理化学研究所,横浜国立大学,東京大学,浜松ホトニクス株式会社

極限の時空間分解能で分子を操る~テラヘルツ光による超高速電荷操作で単一分子発光を誘起~
THz-光STMによる単一分子発光測定のイメージ

理化学研究所(理研)開拓研究本部の研究チームは、テラヘルツ(THz)領域の光パルスと走査トンネル顕微鏡(STM)を組み合わせた新しい手法(THz-光STM)を開発し、単一分子レベルでの超高速な電荷操作と発光制御に成功しました。 この手法により、ピコ秒(1兆分の1秒)スケールでの分子の状態変化を観測し、ナノスケールのエネルギー変換や化学反応の解明に寄与することが期待されています。
研究チームは、中心にパラジウム(Pd)原子を含むフタロシアニン分子を用い、THzパルスをSTMに照射することで、分子内に励起子を形成し、発光を誘起することに成功しました。さらに、THzパルスの波形を制御することで、発光強度を変化させ、分子の状態をピコ秒単位で操作できることを示しました。また、二つのTHzパルスを用いた実験では、発光強度が約1ピコ秒の周期で変動することが観測され、分子の振動による影響が示唆されました。
この成果は、ナノテクノロジーや分子エレクトロニクスの分野において、分子レベルでの超高速なエネルギー変換や化学反応の機構解明に貢献すると期待されます。

<関連情報>

テラヘルツパルスによる単分子接合における超高速オンデマンド励起子形成 Ultrafast on-demand exciton formation in a single-molecule junction by tailored terahertz pulses

Kensuke Kimura, Ryo Tamaki, Minhui Lee, Xingmei Ouyang, […], and Yousoo Kim
Science  Published:6 Mar 2025

Editor’s summary

Terahertz (THz) scanning tunneling microscopy (STM) is a cutting-edge technique that can manipulate tunneling electrons on subpicosecond timescales using an electric field generated by a THz pulse. THz-STM has been used in recent years to study ultrafast nanometer-scale dynamics induced by charge transfer on solid surfaces. However, there are still many challenges in improving spatiotemporal resolution. Kimura et al. successfully demonstrated ultrafast manipulation of exciton formation in a single phthalocyanine molecule on a metal-supported ultrathin insulating film by tailoring the waveform of THz pulses. The presented experimental platform is a promising step in studying exciton dynamics with single-molecule precision. —Yury Suleymanov

Abstract

The ultrafast manipulation of molecular states by charge transfer is essential for characterizing and controlling molecular dynamics. In this study, we demonstrated exciton formation in a single molecule through ultrafast electron tunneling processes between a molecule and a metal tip of a scanning tunneling microscope (STM) using a phase-controlled terahertz (THz) pulse. The pronounced luminescence of the well-defined molecular system under the distinct carrier-envelope phase of the THz pulse revealed that sequential state-selective electron-tunneling processes to the frontier molecular orbitals promoted ultrafast exciton formation in the molecule at the STM junction. Furthermore, ultrafast control of exciton formation was achieved using phase- and delay-controlled THz pulse pairs, providing a route for the regulation of molecular dynamics and the emergence of new molecular functions.

1700応用理学一般
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